1、綾忒旗理了大孝畢業設計（論文）開題報告論文題目：N摻雜石墨烯增強 C3N4制氫性能的研究學生姓名：徐順秋學 號： 0121214450208專業班級： 應化1202指導教師：王蘋教授時 間：2016年3月1日武漢理工大學本科生畢業設計（論文）開題報告1.目的及意義（含國內外的研究現狀分析）能源問題是當今世界尤為突出的一個問題。隨著科技的日新月異以及生活 水平的逐漸提高，人類對能源的需求越來越大。氫能作為一種清潔無污染的能 源，如果可以安全而廣泛的運用，對于解決能源短缺的問題將會有很大的幫助。 1972年，日本學者Fujisima和Honda發現了在紫外燈轄射下，半導體 TiO2可 以分解水產生

2、氫氣10在過去的幾十年里，學者們已陸續報道TiO2、ZnS2、NaTaQ網、Sr2Nb2O74、&Ge3N4及K2La2Ti3O106等光催化劑在紫外光照射下 能夠將水分解產生氫氣。近年來，g- C3N4作為一種新型制氫催化劑逐漸出現在大家的視線中.1989 年，Liu和Cohen首次從理論上證實了氮化碳的存在，并通過計算推測出這種新 型材料的晶體結構7。g- C3N4是一種由碳、氮原子相互交替形成六元環，六元 環之間通過碳碳鍵相互連接形成的二維材料，由于極出色的電子性能、機械強 度以及光學性能等引起了國內外學者的研究熱潮80 2009年，王崗課題組首次 將聚合物半導體類石墨相氮化碳（

3、g- C3N4）應用于可見光光解水產氫并顯示出 優異的性能9,至此，石墨相氮化碳作為光催化劑具多方面優越的性能得到了 全世界范圍內的廣泛關注。石墨烯是碳原子以sp2雜化呈蜂巢品格排列構成的單層二維晶體，具表現出 優異的電學、光學、熱和機械性能.通過化學或者物理方法將石墨烯進行修飾 或改性可以改善石墨烯的性質，拓寬石墨烯的應用領域100石墨烯作為復合材料的載體，能提高光催化劑制氫性能的主要原因是：石墨烯的比表面積大，可 提供更多的活性位點，有很高的電子遷移率，能有效的轉移光生電子并促進與 空穴的分離11。例如，Xiang12等人通過浸漬-化學還原的方法制備了 RGO/ g- C3N4復合，其中1

4、%RGO/ g- C3N4光催化制氫活性最高，是單純g- C3N4的3.07 倍。為了進一步提升石墨烯的性能，除了對石墨烯進行控制形貌外，對石墨烯 進行摻雜是另外一種有效的方法。摻雜可以打開石墨烯的能帶隙，雜原子能影 響石墨烯的酸堿特性，改變電化學性能和催化性能130氮原子能誘導更多的正 電荷到相鄰的碳原子上，有效地提高陰離子交換性能和光催化活性，并且具有更優異的穩定性14。例如， Sheng15等采用無催化劑的熱退火方法制各出了高 氮摻雜含量的石墨烯，并在堿性介質中進行了 ORR測試，結果表明該氮摻雜石 墨烯材料具有比石墨烯更為優異的光電催化性能。利用氮摻雜的石墨烯作為電子傳輸的渠道來降低先

5、生電子 -空穴的復合，來 提高光催化劑材料的光轉化效率。本課題擬利用用氮摻雜的石墨烯來復合g-C3N4能進一步提升制氫的性能，并研究不同 N含量的石墨烯對g- C3N4制氫性 能的影響。2基本內容和技術方案2.1 實驗流程圖550 c煨燒4hg-C3N4加入GO分散液磁力攪拌1h混合分散液加入不同含量的尿素磁力攪拌1h水熱法160C 3h2.2 基本內容1 .g-C3N4的制備稱取一定量的三聚鼠胺于培竭中，將培竭放入馬弗爐中，在升溫速率5c min-1 550 c下焙燒4 h,待培竭冷卻后取出，得到淡黃色粉末狀的g-C3N4 16。2 .氮摻雜石墨烯復合g-C3N4材料的制備(1)GO分散液的

6、制備：氧化石墨烯0.5 g攪拌下加入到1 L蒸儲水中，超聲3 h ,濃度為0.5 mg mL-1的GO分散液.(2)N-GO/g-C3N4的制備：取GO分散液，加入上述制得的g-C3N4,磁力攪拌1 h后，加入不同含量的尿素，磁力攪拌1h后，將所得溶液轉入聚四氟乙烯內襯的 水熱反應釜中，放在設置溫度為160 °C的烘箱加熱3 h,達到設定溫度后開始計時。 關閉烘箱后自然冷卻，得到固體，抽濾洗滌3次后干燥，得到產物即為 N-GO/g-C3N4。實驗制備各樣品所使用的原料量如下表所示表1反應物用量樣品編號尿素占GO質量比例(%)尿素溶液(0.0004g/ml)GO(ml)C3N4(g)水

7、量(ml)C0000.19812GC0040.1988NGC2020140.1987NGC4040240.1986NGC6060340.1985(3)性能測試：在150 mL的中加入催化劑50 mg分散到100 mL含10 vol.%三乙醇胺的水溶 液中。整個裝置至于磁懸浮攪拌機上，反應過程中溶液一直處于攪拌狀態。420 nm 的LED燈為光源照射，反應容器放置的位置距離光源 20 cm,照射90 min后停止 光照。光催化反應前，體系通氮氣20 min,以便除去雜質氣體，產生的H2含量由 氣相色譜取樣分析。(4)測試表征：XRD、SEM、TEM、XPS、UV-vis、IR、Raman 等。2

8、 .可行性分析(1)已有大量文獻，g- C3N4表明是一種高效的制氫催化劑，石墨烯的比表面 積大，可提供更多的活性位點，有很高的電子遷移率，能有效的轉移先生 電子并促進與空穴的分離，氮摻雜的石墨烯作為電子傳輸的渠道來降低光 生電子-空穴的復合，來提高光催化劑材料的光轉化效率。兩者復合可以 極大的提升制氫的效率。(2)實驗方法直接簡單，對實驗室要求較小，指導老師王蘋從事光催化及納米 材料的合成與表征多年，具有深厚的理論功底和豐富的實驗經驗，可以對本實驗給予全面的指導。3 .進度安排第一三周 查閱相關文獻資料，明確研究內容，了解研究所需實驗條件。確定方案， 完成開題報告。第四八周 合成復合材料并探

9、究N摻雜的量對制氫性能的影響第九十五周 性能測試和表征；撰寫本科畢業論文并修改。第十六周準備論文答辯。參考文獻1. 夏媛嬌.CdS/g-C3N4的制備及其光催化制氫研究D.大連：大連理工大學2015.2. Zeug, N., J. Buecheler, and H. Kisch, Catalytic formation of hydrogen and carbon-carbon bonds on illuminated zinc sulfide generated from zinc dithiolenesJ. Journal of the American Chemical Society,

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