1、第32卷第12期2010年12月艦 船 科 學 技 術SH I P SC I E NCE AND TEC HNOLOGY V o.l 32,No .12Dec .,2010海洋核污染與放射性監測技術張玉敏,李 紅,朱春來(中國船舶重工集團公司第七一八研究所,河北邯鄲056027摘 要: 核能的開發利用對海洋產生了核污染。本文分析了海洋中的天然放射性核素和人工放射性核素。采用海水樣品的 能譜測定方法,用低本底H PG e 譜儀對海水樣品進行了72h 不間斷的 能譜測定,并對測試結果進行了分析。實驗結果表明,海洋放射性測量屬于低水平放射性測量,隨著探測器分辨率的提高,低水平放射性測量技術有了很大發

2、展, 能譜測量方法可以不分離核素而同時測定多種核素,可應用于海洋核污染監測等低水平放射性測量。最后討論了海洋核污染監測技術的發展趨勢。關鍵詞: 海洋;核污染;放射性監測中圖分類號: TL811 1 文獻標識碼: A 文章編號: 1672-7649(201012-0076-04DO I :10 3404/j issn 1672-7649 2010 12 019Nuc lear conta m ination and radiation m onitoring of t he oceanZHANG Yu m in ,L IH ong ,Z HU Chun lai(The 718Research I

3、 nstitute o f CSI C ,H andan 056027,Ch i n aAbst ract : During t h e course of the nuc lear technique deve l o pm ent and applicati o n ,nuclearconta m i n ation o f the ocean w as produced .The natural rad i o active nucli d e i n cliding uranides decay series ,thori u m decay series ,acti n ouran

4、decay series and artific i a l rad i o acti v e nuclide w ere analyzed .By using ener gy spectrum m easure m en,t the brine sea w ater sa m ple had been m easured by H PG e energy spectro m eter for seventy t w o hours .The resu lts of m easure m ent were ana l y zed .It is sho wn that the ocean rad

5、iation m on itoring is lo w leve lm on ito ri n g and ener gy spectrum m easure m ent is adapted to m onitori n g the ocean radiation conta m i n ation .F i n ally ,the developm ent trend of the m on itoring conta m i n ati o n is d iscussed .K ey w ords : ocean ;nuclear conta m inati o n ;radiation

6、 detecting收稿日期:2010-08-16作者簡介:張玉敏(1973-,女,碩士,高級工程師,主要從事核輻射探測技術研究與儀器研制開發工作。0 引 言核污染是指核設施在正常運行或事故情況下大量放射性物質外逸進入環境造成的放射污染。其危害來源于放射性核素發出的 , 和 射線對公眾或其他生物的輻射損傷,所以又稱之為放射性污染。海洋核污染的來源途徑分為以下4個方面:1海洋或沿岸核設施正常運行情況下排放的放射性物質造成海洋放射性污染;2海洋或沿岸核設施事故情況下排放出的放射性物質造成海洋放射性污染;3海洋之外的核設施正常運行或事故情況下排放的放射性物質會通過徑流或大氣輸運進入海洋,造成海洋放射

7、性污染;4核試驗會造成海洋放射性污染,海上核試驗會造成嚴重放射性污染。1 海洋中的放射性核素海洋中存在著天然放射性核素和人工放射性核素。天然放射性核素包括鈾系、錒-鈾系和釷系3個天然放射系核素、宇宙射線產生的放射性核素和與地球同時形成并存在的長壽命放射性核素。人工放射性核素是20世紀以來由于人類利用原子能而產生的放射性核素,如核反應堆、原子彈、氫彈和核動力艦艇第12期張玉敏,等:海洋核污染與放射性監測技術等,使海洋環境中出現了人工放射性污染。1 1 海洋中的天然放射性核素1 1 1 天然放射系:鈾系、錒-鈾系和釷系 鈾系、錒-鈾系和釷系衰變系列及各種核素在海洋中的濃度分別見表1表3。他們分別起

8、始于235U,238U 和232Th ,終止于206Pb ,207Pb 和208Pb 。海洋中這3個放射系的核素主要來源于陸地。海水中的3種天然同位素235U,238U 和234U 主要以UO 2(OH -3和UO 2(CO 34-3兩種絡合陰離子的形式存在,故分布比較均勻,平均含量約為3 0!g /L,而且234U /238U 一般為1 14。在海洋沉積物中,鈾的分布從近岸向外洋遞減,近岸處的含量大約3 0!g /L ,陸架區約為2 5!g /L ,外洋約1 4!g /L 。在富有磷酸鹽和有機物的缺氧沉積物中的含鈾量通常較高。釷在海水中多以顆粒狀態存在,分布不均勻,極易與懸浮物質結合而沉積到

9、海底。226Ra 與其母體230Th 恰恰相反,容易從沉積物中溶解出來。因此,深層水中的鐳含量通常比表層高1倍。由于鈾和釷的存在狀態的差異,海水中的Th /U 值大約為巖石圈的1/300。表2 釷系衰變系列及各種核素在海洋中的濃度T ab .2 T ho ri um decay ser i es and the concentrationo f the nuc li de in the ocean核素半衰期海水中的濃度/g L -1沉積中的濃度/g g -1232Th1 41!1010a1 0!10-101 0!10-6228Ra 6 7a 1 4!10-161 4!10-17228A c 6

10、 13h 1 5!10-204 7!10-20228Th 1 91a <4 0!10-178 1!10-11224Ra 3 64d 2 1!10-202 0!10-10220Rn51 5s3 3!10-244 0!10-12短壽命中間體208Pb (穩定核素表3 錒-鈾系衰變系列及各種核素在海洋中的濃度T ab .3 A cti nouran decay series and t he concentrati ono f t he nucli de i n the ocean核素半衰期海水中的濃度/g L -1沉積中的濃度/g g -1235U7 13!108a 2 1!10-87 1!

11、10-9231 Th 25 6h 8 6!10-202 9!10-20231Pa 3 25!104a <2 0!10-121 0!10-11227A c 21 6a <1 0!10-155 9!10-15227Th 18 17d <7 0!10-201 3!10-17223Ra11 68d<4 4!10-208 5!10-18短壽命中間體207Pb (穩定核素1 12 宇宙射線與空間物質作用而生成的核素在這類核素中(見表4,以氚和碳 14的全球儲量最大。大氣中形成的氚,通過降水和在大氣中的沉降進入海水,它在表層水中的含量比底層約高2個數量級。核武器試驗也產生氚和碳 14

12、,所以這2種核素在海洋中的含量是2種來源的總和。由于本底宇宙射線的能量相當高,不可能用一定厚度的屏蔽材料完全把宇宙射線的作用消除掉。但宇宙射線反符合技術的效果會好些,宇宙射線反符合技術應包括許多靈敏度較高的射線探測器,這就增加了電子設備的復雜性。因此定量討論宇宙射線的影響比較困難,但作為海水深度的函數,還有待于進一77艦 船 科 學 技 術第32卷 步試驗研究和計算。1 1 3 獨立存在海洋中的其他天然放射性核素這類核素是在地球形成時產生的,它們的顯著特點是半衰期都很長,其中最為重要的是40K 與87Rb 。在鹽度為35%的海水中,鉀的平均含量為0 387g /kg ,40K 放射性活度為11

13、 8Bq /L ,占海水總放射性的90%以上,產生的 射線的能量為1 46m e V;與40K 濃度較接近的是87Rb,87Rb 放射性活度為0 11Bq /L 。87Rb 輻射的是純 射線。表5列出了海水中的天然放射性核素種類及其濃度、比度等參數。 1 2 海洋中的人工放射性核素海洋環境中,核設施正常運行、核事故、核試驗釋放到海洋環境中的人工放射性核素種類繁多,特性各異。主要有3H,14C ,51C r ,54M n ,55Fe ,59Fe ,57Co ,58Co ,60Co ,65Zn ,85Sr ,90Sr ,95Zr ,95Nb ,110m Ag ,103Ru ,106Ru ,124S

14、b ,125Sb ,125I ,129I ,131I ,134Cs ,136C s ,137Cs ,152Eu ,235U,238U,239Pu ,241Pu 等。海洋中的核設施運行所需要的能量完全由核反應堆供給,而核反應堆運行時,就會放射出各種能量的 射線,甚至可能會有中子輻射到周圍的海水中。這些射線都會與海水中的物質發生相互作用,引發不同的物理效應而將其能量耗盡。海水中主要是水,含H 和O 元素;但在不同鹽分濃度的海水中,也含有以多種物質形式存在的不同含量的Na ,K,M g ,Ca ,C ,l B ,F 等多種核素。有些核素如與中子相互作用,會發生(n, 反應而活化,形成放射性核素。不同

15、的核素具有長短不等的半衰期,從幾s ,幾m i n ,到10h 以上或更長時間。當 能量足夠高時,又可引發光核反應。這種核輻射與海水的相互作用會改變海水的原始狀態而產生放射性的元素。反應堆的熱中子活化海水中的元素可能產生的放射性核素及其強度如圖1所示。圖1 產生的放射性強度與時間的關系曲線(半衰期大于2 3m i nF ig 1 The dependency curv e o f radiati on i ntens it y and ti m e2 海水樣品的 能譜測定在多核素共存的情況下,若樣品中感興趣的核素含量不是最高或比較高,即強干擾條件下的低放射性核素的測量,待測核素可能被淹沒。由于

16、 能譜測量方法可以不分離核素而同時測定多種核素,因此該方法很適合應用于海洋核污染監測。2 1 樣品采樣選用容積為10L 的塑料桶對待測海水進行取樣。然后將20mL 鹽酸或硝酸溶液倒入水樣并攪拌均勻,防止核素在容器壁和底部的吸附。2 2 試驗設備用美國生產的H PGe 譜儀進行試驗室采樣測量。晶體尺寸為61mm,厚度47mm,可測量 射線78第12期張玉敏,等:海洋核污染與放射性監測技術能量范圍為40ke V 10M e V,對60Co 的1 332ke V 射線分辨率和相對效率分別為1 87ke V 和38 4%。該系統使用CANBERRA 747鉛室,其結構外徑為50 8c m,高為63 5

17、c m;內部直徑為28c m,高為41c m;從外到內結構材料為0 95c m 的低碳鋼、10c m 的低本底鉛、0 05c m 的鎘和0 16c m 的銅。在該鉛室內,402000ke V 能區積分本底計數為1 54/s 。2 3 測量結果與討論經過72h 的連續測試,測試結果見表6,測試得到的核素 能譜圖如圖2所示。 測試結果驗證了海水中的某些核素與中子相互作用,發生(n, 反應而活化,形成了放射性核素。24N a 的半衰期為15 03h ,72h 后24Na 的含量為(0 410 02Bq/L,屬于低水平放射性測量。1970年以來,低水平放射性測量技術有了長足的發展。許多國家相繼建立了低

18、本底實驗室,研制了低本底測量儀器,并利用巖洞、隧道、礦井建立了超低本底實驗室1。我國也相繼開展了這方面的工作2-3。3 低水平放射性測量除事故核設施鄰近區域和核設施正常運行排水口以外,海洋環境中、沉積物和部分生物中的放射性含量是低水平的,海水和大部分生物體除40K 以外的其他放射性核素含量是極低水平的。即使是切爾諾貝利核電站事故后,北大西洋歐洲沿岸以及波羅的海等海域沉降了大量放射性物質,海水中的137C s 含量達幾百Bq /L 量級,也仍在低水平范圍之內,所以海洋放射性監測的主要任務是低水平放射性測量工作。所謂低水平放射性測量是指放射性含量水平很低樣品的測量。1972年,國際輻射單位與測量委

19、員會(I CRU 出版的22號報告提到4#大體上說,放射性濃度低于10-9C i/g(37Bq /g 屬于低水平#當然,并不認為這個規定是嚴格的或惟一的。20多年來,放射性測量技術有了很大發展,低水平一詞的意思也發生了量的變化。有許多文獻提出極低水平一詞1,環境樣品中的放射性含量可分為2種水平:第1種水平為1104Bq /kg ,像土壤、沉積物、個別生物等的放射性含量在這個水平;第2種水平為110-4Bq /kg(L,水、大部分生物、大氣中的放射性核素含量在這個水平。如果把第1種水平叫做低水平,第2種水平可稱之為極低水平。4 海洋核污染監測技術的發展趨勢由于多年來采用采樣實驗室測定方法進行核輻

20、射測量,為進行海洋放射性測量,人們自然想到將陸地實驗室搬到船上進行海洋放射性測量,這是一種間斷的監測方法。對于核事故應急監測,這種方法獲取數據速度太慢。海洋核污染的走航式連續監測,能為核事故應急和海洋環境放射性污染評價提供快速的測量手段5。1走航式 譜測量系統走航式 譜測量系統分以下2種:%走航式實驗室測量系統,主機在船上實驗室。該系統要求將海水連續泵入測量系統樣品室;&走航式水下 譜測量系統,探測器放在水下船底。2走航式 和 計數測量系統。3與GPS /ADCP(聲學多普勒流速剖面儀聯機,統計進行污染水平、定位與污染走向預報。與陸地核污染監測內容一樣,海洋核污染監測內容為核設施正常運

21、行、核事故、核試驗釋放到海洋環境中的人工放射性核素。在這些核素中有些是純 發射核,有些是純 發射核,大部分是 - 或 - 發射核。所以作為系統的污染監測應具備 譜、 計數和 譜測量系統及相應的測量方法。5 結 語與陸地放射性研究相比,(下轉第83頁79第12期王立娜,等:基于布里淵散射的光纖分布傳感系統性能分析 圖4 溫度/應變分辨率與系統信噪比的關系曲線F i g .4 T e m pe ra t ure /stra i n reso l ution and S NR curve所需疊加平均次數N,則所需要的信號積累平均時間為t 1=N /f,這里設定f =5k H z ,如果N 取210,

22、則t 10 2s 。在系統設計中,光接收機輸出的信號要與微波本振信號進行外差檢測,以一定的步長調節微波本振的頻率實現頻率掃描,來完成對布里淵頻移的測量,設布里淵頻譜寬度為#v B ,根據實驗測得#v B 取10MH z ,中頻濾波器的通帶寬度為B =1MH z ,完成一次布里淵頻譜的掃頻需要發射#v B /B 個光脈沖,測量時間為t 2=(#v B /B t 1=2s 。在傳感光纖較長時,為了保證對后向布里淵散射光信號的相鄰2次采樣不相混,要滿足2個脈沖時間間隔不小于t 3=2nL /c 2!10-4s ,這里取L =20k m,n =1 46。綜上所述,系統的測量時間應為t (m ax (t

23、 2,t 32s 。由上面分析可知,t 3要比t 2小很多,系統測量時間主要取決于t 2,而在中頻濾波器帶寬固定的情況下,t 2大小依賴于t 1,這樣平均次數的大小成為影響系統測量時間的主要因素。平均次數越大,系統的處理時間越長,雖然信噪比得到了提高,但是以犧牲系統測量時間為代價的,系統的實時監測受到限制,因此要衡量好系統測量時間和信噪比2個參數間的相互制約關系。3 結 語本文提出了一種相干檢測方式的B OTDR 傳感實驗系統,并就系統中的幾個主要性能參數進行了仔細的分析和計算,彼此的制約關系顯而易見,進行系統設計和實驗時要綜合考慮這些因素,以提供實時性、穩定性、可靠性以及測量精度高的分布式傳

24、感系統。參考文獻:1 AOYAMA K,NAKAGAW A K,I TOH T.O pti ca l ti m edo m a i n refl ec t om etry i n a s i ng le mode fibe rJ.IEEE J o f Q uantu m E lectron ics ,1981,QE -17(6:862-868.2J ON ES M D.U s i ng S i m plex Codes t o I m prove OTDRSensiti v ityJ.IEEE Photon i cs T echnology L ette rs ,1993,15(7:822-824.3 李卓明.布里淵分布型光纖溫度和應變傳感技術研究D .保定:華北電力大學,2007.4 GARU S D,KREBBER K,HERETH R.D istr i buted fi beroptica l sensors usi ng B rill ou i n back scatte ri ng J,SP I E ,1995,2510:172-183.5 S H I M IZU K,HOR I GU C H I T,KOY