1、二氧化碳加氫漿態床一步法合成二甲醚的試驗研究【關鍵詞】 CO_2加氫; 甲醇合成催化劑; HZSM-5分子篩; 二甲醚; 甲醇; 【英文關鍵詞】 Carbon dioxide Hydrogenation; Methanol synthesis catalyst; HZSM-5 molecular sieve; Dimethyl ether; Methyl alcohol; 【中文摘要】 二氧化碳(CO2)是主要的溫室氣體之一,二甲醚(DME)是重要的有機化工產品。隨著工業的發展,大氣中的二氧化碳含量日益增多,大大加劇了人類生存環境的惡化,通過二氧化碳加氫合成二甲醚是有效利用二氧化碳的一條重要途

2、徑。二氧化碳加氫合成二甲醚反應過程中主要包括二氧化碳加氫合成甲醇、甲醇脫水生成二甲醚和二氧化碳與氫的逆水煤氣變換反應。 本研究以工業反應催化性能優良的SCTM-98和XNC-602(主要成分是CuO-ZnO-Ar2O3)作為甲醇合成催化劑,硅鋁比分別為(25、38、50)的HZSM-5分子篩作為甲醇脫水催化劑。兩種催化劑按一定質量比經機械混合制備出一系列合成二甲醚的復合催化劑,用于二氧化碳加氫漿態床一步法合成二甲醚研究,并在漿態床中研究了這些復合催化劑的催化性能。結果表明,用甲醇合成催化劑SCTM-98制備的復合催化劑催化活性較好,同時用硅鋁比為38的HZSM-5分子篩制備的復合催化劑的脫水性

3、能較好。另外還研究了甲醇合成組分與脫水組分的不同質量配比對復合催化劑的催化性能影響,研究結果表明甲醇合成與甲醇脫水催化劑質量配比為2：1時復合催化劑的催化性能最佳,說明這時兩種催化劑的結合較好,適宜兩種催化劑. 【英文摘要】 The carbon dioxide is one of the main greenhouse gases, while the dimethyl ether (DME) is an important organic chemical product. With the development of industry, the contents of carbon d

4、ioxide have increased gradually in atmosphere, which greatly exacerbated the deterioration of the living environment of mankind. Making dimethyl ether (DME) from carbon dioxide and hydrogen is an important approach of the carbon dioxide using. The synthesis of dimethyl ether (DME) from carbon dioxid

5、e hydrogenation mainly in.摘要 3-4 Abstract 4-5 第一章 文獻綜述 8-29 引言 8-9 1.1 二氧化碳的回收和利用 9-14 1.1.1 二氧化碳的回收方法 9-11 1.1.2 二氧化碳的利用途徑 11-14 1.2 DME的生產及應用 14-20 1.2.1 DME的生產簡介 14-15 1.2.2 二甲醚已工業化生產方法 15-17 1.2.3 DME性質及用途 17-20 1.3 二甲醚替代柴油的經濟性分析 20-24 1.3.1 DME作為燃料推廣的制約因素 20-21 1.3.2 DME替代傳統燃料的經濟性分析以及社會效益分析 21-

6、24 1.4 CO_2催化加H_2合成二甲醚的研究 24-27 1.4.1 催化劑不同制備方法對催化性能的影響 24-25 1.4.2 不同催化劑對二甲醚選擇性的影響 25 1.4.3 助劑的影響 25-26 1.4.4 不同溫度對催化劑性能的影響 26-27 1.4.5 漿態床的簡介 27 1.5 本研究的意義及內容 27-29 1.5.1 本課題的基本思想 27-28 1.5.2 本課題研究主要的內容 28-29 第二章 實驗部分 29-37 2.1 實驗原料及試劑 29 2.2 實驗儀器以及設備 29-30 2.3 催化劑組分的選擇和制備 30 2.3.1 材料的選取 30 2.3.2

7、制作方法 30 2.4 實驗裝置和實驗步驟 30-33 2.4.1 實驗活性評價裝置的確定及建立 31-32 2.4.2 操作步驟 32-33 2.5 分析 33-36 2.5.1 色譜參數 33 2.5.2 定性分析 33-34 2.5.3 定量分析 34-36 2.6 活性評價計算方法 36-37 第三章 催化劑條件的研究 37-50 引言 37 3.1 兩種甲醇合成工業催化劑的比較 37-39 3.2 HZSM-5分子篩硅鋁比對催化劑影響 39-43 3.2.1 HZSM-5硅鋁比對復合催化劑脫水性能的影響 40-41 3.2.2 HZSM-5硅鋁比對復合催化劑還原性能的影響 41-43 3.3 測試催化劑不同配比的影響 43-45 3.4 測試催化劑還原時間的影響 45-46 3.5 測試催化劑焙燒溫度對催化劑活性的影響 46-47 3.6 漿態床復合催化劑穩定性的研究 47-49 3.7 本章小結 49-50 第四章 工藝條件的優化 50-63 引言 50 4.1 測試溫度的影響 50-54