1、第九章 雙光子吸收Eu:CaF2(具有中心反演對(duì)稱(chēng)性)694nm694nm347nm1.06mm若丹明6GKDP晶體雙光子熒光倍頻0.53mm9.1 雙頻雙光子吸收 在一般情況下，可假定兩個(gè)入射光波的頻率不同，為和。這時(shí)雙光子熒光的頻率為 （9-1）考慮線性吸收可略情況（為什么？）。因?yàn)殡p光子吸收很弱，約10-7的光能被吸收，而且熒光也較弱，所以只須考慮兩個(gè)入射的光波。這時(shí)，耦合波方程為 （9-2） （9-3）或 （9-4） （9-5）用乘（9-4）兩邊，用乘（9-5）兩邊，得（9-6） （9-7）兩邊取共軛，得（根據(jù)上圖及（9-1）式，皆 遠(yuǎn)離介質(zhì)的共振頻率，和皆為實(shí)數(shù)） （9-8） （9-

2、9）（9-6）+（9-8），（9-7）+（9-9）得 （9-10） （9-11）是的虛部，是的虛部。 ， 得 N1, N4分別為和的光波對(duì)應(yīng)的單位面積通過(guò)的光量子數(shù)。對(duì)雙光子吸收過(guò)程，必有，所以， （9-12）用記之。（9-10）和（9-11）變成 （9-13） （9-14） (8-2)（光克爾效應(yīng)） (8-3) （光克爾效應(yīng)）從物理上判斷，由于雙光子吸收，所以。再與（9-13）比較得 或 積分之 （9-15） （由處條件得到） 將（9-15）代入（9-14），得 （9-16）令，上式變成 。這里 (9-17) （9-18）利用積分公式，積分（9-16）得 （B為待定常數(shù)） （9-19）解得

3、（9-19）現(xiàn)在可以確定B。由邊界條件及（9-17）和（9-18）得 （9-20）代入（9-19），得 （9-21）即 （9-22）或 （9-22）若，因?yàn)椋?，上式近似為 （9-22）（實(shí)驗(yàn)用）由（9-15），易得 （9-23）當(dāng)， 因N4(z)N1(z)N4(0)-N1(0)N4(0)N1(0) （9-24） （9-25）當(dāng)，因?yàn)椋?-26） （9-27） （9-28） （作業(yè)） （9-29） 這與線性吸收公式形式上很相似。9.2 單頻雙光子吸收對(duì)單頻雙光子吸收，方程（9-14）變成（注意系數(shù)要乘1/2）注意現(xiàn)在的而不是 （9-30）積分之，得 （9-31）由邊界條件得 （ 9-32）所以

4、 （ 9-33） （ 9-34）因?yàn)?若，則所以，只要，就有，這時(shí) （ 9-35）注意與系數(shù)的不同！9.3 雙光子吸收的應(yīng)用1 無(wú)多普勒光譜學(xué)樣品池 在非線性激光光譜技術(shù)中，利用雙光子吸收消除多普勒增寬的影響。設(shè)有兩束頻率連續(xù)分布但方向相反的激光共軸傳播，從樣品中通過(guò)，如圖所示 設(shè)分子（原子）的躍遷頻率為。在分子坐標(biāo)系上看，與分子的運(yùn)動(dòng)方向相反的光波產(chǎn)生藍(lán)移。設(shè)光波原來(lái)的頻率為，由于多普勒效應(yīng)，分子看到的頻率為(a)光束2光束1 要產(chǎn)生雙光子吸收（同時(shí)吸收兩個(gè)光束1的光子或同時(shí)吸收兩個(gè)光束2的光子），必須是 或 （*） （頻率小于的光被吸收了, 多普勒增寬）同理，與分子的運(yùn)動(dòng)方向相同的光波產(chǎn)生

5、紅移，設(shè)光波原來(lái)的頻率為，分子看到的頻率為光束2光束1 (b) 要產(chǎn)生雙光子吸收（同時(shí)吸收兩個(gè)光束1的光子或同時(shí)吸收兩個(gè)光束2的光子），必須是或 （*） （頻率大于的光被吸收了, 多普勒增寬）若分子同時(shí)吸收一個(gè)光束1的光子和一個(gè)光束2的光子，則因?yàn)閷?duì)圖(c)之上圖光束1中頻率為的光，分子看到的頻率變?yōu)椋粚?duì)圖(c)之上圖光束2中頻率為的光，分子看到的頻率變?yōu)椋浑p光子吸收不能說(shuō)同時(shí)吸收一個(gè)和一個(gè)，因（*）和（*）成立的前提是分子同時(shí)吸收同一光束兩個(gè)同向的光子而不是吸收不同光束中兩個(gè)不同向的光子（無(wú)多普勒增寬）(c)光束2 光束1 （圖(c)上圖）吸收光束1和光束2 的光子均為兩者皆取光束1光束2光

6、束1光束2 比較對(duì)一個(gè)V, 單方向平均只有一個(gè)光子被吸收V光束2或光束1V兩者取一光束1VV光束2兩者取一或所以，無(wú)多普勒增寬和有多普勒增寬的雙光子吸收各占一半。即這里 （多普勒增寬線型-高斯線型） （自然線型-洛侖茲線型）雙光子吸收無(wú)多普勒光譜洛侖茲線型高斯線型2 雙光子熒光顯微鏡 突破了衍射極限角分辨率（D為物鏡直徑），或突破了極限分辨距離。光電倍增管非共焦光線物鏡樣品焦平面激發(fā)光線激光器共焦光線光源針孔光圈探測(cè)器針孔光圈波長(zhǎng)選擇反射鏡普通顯微鏡的衍射光斑（9-35）變形rz（a）在單光子激發(fā)機(jī)制下，樣品中光所經(jīng)之處皆受到激發(fā)。（b）在雙光子激發(fā)機(jī)制下，僅在光束聚焦斷面產(chǎn)生激發(fā)。3. 雙光

7、子吸收三維光存儲(chǔ)【中國(guó)激光 32（1）（2005）92）】【化學(xué)進(jìn)展 9（2），（1997）170】4. 雙光子吸收三維微細(xì)加工【微納電子技術(shù) 第7/ 8 期（2003）137】 5. （雙光子吸收）上轉(zhuǎn)換激射【中國(guó)激光 28（8）（2001）781】 實(shí)驗(yàn)方法研究了三種新激光染料PSPI , DEASPI 和HEASPI 的雙光子吸收熒光和上轉(zhuǎn)換激射。它們的二甲基酰胺溶液在鎖模NdYAG激光器1064 nm紅外光照射下,發(fā)射出很強(qiáng)的紅色可見(jiàn)熒光和激射光。熒光峰值和激射波長(zhǎng)分別位于648 nm和624 nm。實(shí)驗(yàn)測(cè)得DEASPI ,PSPI 和HEASPI 的二甲基酰胺溶液的上轉(zhuǎn)換激

8、射效率高達(dá)10.17 % ,9.18 %和7.11 %。 6. 雙光子吸收光限幅 理想的光限幅行為(W/m2)(W/m2)【物理 31（1），(2002)17】所以，雙光子吸收光限幅應(yīng)用可能性極小！9.4單頻雙光子吸收線性吸收不可略在線性吸收不可略情況下，易導(dǎo)出，關(guān)于的微分方程是 （9-36） （9-37）令，（9-37）變?yōu)?（9-38） 利用積分公式積分之，最后得 （9-39）用光強(qiáng)表示之 （9-40） （較大，使得將如何？）一般情況下，不能有且的結(jié)果。 時(shí)，（9-40）就變成 （ 9-34） 這正是無(wú)線性吸收條件下雙光子吸收的情況。9.5雙頻雙光子吸收實(shí)驗(yàn)應(yīng)注意的問(wèn)題雙頻雙光子吸收耦合波

9、方程 （9-2） （9-3）雙頻光克爾效應(yīng)耦合波方程 (8-1) (8-1)式或（9-2）和（9-3）是由下兩式兩邊分別點(diǎn)乘和得到的 當(dāng)存在著光克爾效應(yīng)時(shí)，由此兩式一般得不到(8-1)第二式或（9-2）和（9-3），因?yàn)楹鸵话悴荒芤恢北３志€偏振。因此，當(dāng)存在著光克爾效應(yīng)時(shí)，已有的雙頻雙光子吸收的理論結(jié)果必須重新討論。為了作比較，我們討論且沒(méi)有線性吸收的情況。由光克爾效應(yīng)一章，我們知道，對(duì)和遠(yuǎn)離共振時(shí)，我們由方程組 (8-2) （8-3）解得。進(jìn)一步 對(duì)無(wú)雙光子吸收情況，我們已經(jīng)知道 當(dāng)存在雙光子吸收時(shí)，和皆為復(fù)數(shù)而出射光強(qiáng)（不加檢偏器）為這里另一方面，由雙頻光子吸收理論（注意為實(shí)數(shù)），我們有耦合波方程 （9-4） （9-5）同樣對(duì)，我們 有 （a） (b)由(a)解得，而由(b)我們可導(dǎo)出 （9-14）現(xiàn)在，(9-14)可以直接積分，結(jié)果是 或這與由雙頻光子吸收一般理論結(jié)果 在條件下得到的近似結(jié)果是一樣的。要注意，在這里條件和都是此結(jié)果的充分條件我們要強(qiáng)調(diào)的是，不考慮和考慮光克爾效應(yīng)得到的雙光子吸收的結(jié)果和是不一樣的，