第四章三次諧波與四波混頻三次諧波四波混頻三階非線性效應第四章三次諧波與四波混頻三次諧波四波混頻三階非線性效應1非線性光學中的三大類效應1、基于非線性極化率和耦合波方程描述的效應。

2、光折變效應----介質對光場的非局域響應，其物理模型是光誘導下的載流子再分布引起的折射率改變。3、光學瞬態相干效應----光與介質相互作用時間遠小于介質馳豫時間，是指完全相干的強激光場與忽略隨機自發馳豫行為的共振吸收介質間的相干相互作用。

非線性光學中的三大類效應1、基于非線性極化率2三階非線性光學效應概述主要特點：1、基于及耦合波方程描述。

2、無論介質有何種對稱性，總存在一些非零的張量元，原則上三階非線性光學效應可在所有介質中觀察到。3、比二階效應弱幾個數量級()，更難于觀察。4、三階效應中參與相互作用的有四個光電場，現象更加豐富。三階非線性光學效應概述主要特點：1、基于及耦合波31、參量過程----光與介質相互作用后，介質仍回到初態，能量只在光場與光場之間轉移。一些重要的三階非線性光學效應：三倍頻(THG)。光感應折射率改變及其相關效應（自聚焦、光Kerr效應等）。四波混頻(FWM)。相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)。

分類：1、參量過程----光與介質相互作用后，介質仍回到分類：4

受激拉曼散射(SRS)、受激布里淵散射(SBS)。雙光子吸收(TPA)。飽和吸收(SA)。

2、非參量過程----介質在與光場相互作用后的終態與初態不同了，發生了光場與介質間的能量轉移。分類：受激拉曼散射(SRS)、受激布里淵散射(SBS5§4.1三次諧波

圖3-9四波混頻過程的顯子躍遷圖解(a)三次諧波，(b)四波和頻，(c)和(d)光子參量作用物理過程§4.1三次諧波圖3-9四波混頻過程的顯子躍6§4.1三次諧波無論是中心對稱或各向同性介質，均可能存在的三次諧波，來源于

的三階極化。

設入射光場為沿Z軸傳播，頻率為的單色平面波：

三次諧波場強為：

對耦合波方程作慢變振幅近似

,

耦合波方程求解：§4.1三次諧波耦合波方程求解：7則耦合波方程可簡化為：將

（為方向的單位矢量）代入(6.1-1a)得則耦合波方程可簡化為：8將寫成，則令得為簡便起見，做小信號近似(即波損耗很小)得三次諧波將寫成9三次諧波當時：三次諧波當時：10直接用三階非線性效應得到n(ω)n(3ω)相位匹配條件：OOOe三次諧波直接用三階非線性效應得到n(ω)n(3ω)相位匹配條件：OO11

先通過二倍頻再通過混頻，得到三倍頻。λ/2xyxyzze(2ω)o(ω)λ/22ωω3ω三次諧波先通過二倍頻再通過混頻，得到三倍頻。λ/2xyxyzze(12

先通過二倍頻再通過混頻，得到三倍頻。三次諧波oe-eθn(2ω)n(ω)先通過二倍頻再通過混頻，得到三倍頻。三次諧波oe-eθn(13n(3ω)no(2ω)ne(ω)e(ω)o(2ω)-e(3ω)θ

先通過二倍頻再通過混頻，得到三倍頻。三次諧波n(3ω)no(2ω)ne(ω)e(ω)o(2ω)-e14

I.晶體：

（1）晶體中的激光損傷強度閾值較低，無法使用高強度的入射激光。（2）晶體中的雙折射特性難以實現三次諧波所要求的位相匹配。

所以，一般難以在晶體中直接實現三次諧波(THG)，方解石直接實現THG相位匹配的晶體。目前實驗結果：在4mm長方解石晶體中以的轉換效率得到了三次諧波輸出。（3）對紫外光吸收較強三次諧波實現三次諧波的介質實現三次諧波的困難三次諧波實現三次諧波的介質實現三次諧波的困難15

II.氣體、原子蒸汽（惰性氣體He,Xe,Kr等；堿金屬、堿土金屬蒸汽Na,Rb,Cs,Ti,Ca,Hg等）（1）尖銳的吸收線----共振增強效應顯著。（2）激光損傷強度閾值比晶體中高幾個數量級，可以采用高強度的入射激光場。（3）氣體大多有很寬的透明范圍（20nm~可見、紅外區）

所以，在高強度激光作用下，氣體中的三階極化強度可以和晶體中的二階極化強度相比擬，特別適合用來產生XUV(20nm~100nm)和VUV(100nm~200nm)波段的相干輻射。三次諧波三次諧波16實驗結果：（1）30ps、300MW、1064nm基頻光；長度50cm、Rb(3Torr):Xe(2000Torr)樣品；輸出354.7nm三次諧波，轉換效率10%（2）532nm基頻光，樣品為Cd:Ar混合氣體，產生177.3nm三次諧波輸出。

(3)354nm基頻光，樣品為Xe:Ar混合氣體，產生118.2nm三次諧波輸出，轉換效率最大為0.3%三次諧波實驗結果：三次諧波173、的表示式及其共振增強

設氣體原子濃度為N，由非線性極化率的微觀表達式及費曼圖形技術可計算得：三次諧波3、的表示式及其共振增強三次諧波18其中上式是在忽略了衰減常數(反映間能級躍遷的線寬的阻尼因子）后簡化得到的，式(6.1-3)中：三次諧波其中上式是在忽略了衰減常數(反映間能19討論：（1）調諧，對應的項分母變得很小，于是該項變得很大，遠大于其他項，這種致使增大的效應稱作共振增強效應。（2）兩能級間必須是允許躍遷的，而且要注意符合躍遷選擇定則，否則會因為相應的躍遷幾率為零（分子為零）而導致相應項也為零。例如，對于Na原子

（3）在三次諧波的共振增強中，最好是利用雙光子共振，這樣不會使入射的場和產生的信號場有嚴重的吸收，又能大大增強值。三次諧波討論：三次諧波20

雙光子共振增強實驗結果：入射場均為600nm波長激光，與共振；在Na原子蒸汽中填充Xe氣體，實現相位匹配；當輸入激光功率為100mW，脈沖寬度為12ps時，得到200nm處的THG輸出，效率接近千分之一。（4）共振增強后的大小估算：入射場：1.06um，與相差約幾百近共振。Na蒸汽濃度：入射光強：三次諧波雙光子共振增強實驗結果：三次諧21Fig6.1a鈉原子能級結構圖三次諧波Fig6.1a鈉原子能級結構圖三次諧波22Fig6.1b鈉的三階非線性極化率對基波波長的關系曲線。三次諧波Fig6.1b鈉的三階非線性極化率23

而在KDP晶體的倍頻效應中相比之下，Na蒸汽中的三次諧波也并不難觀察到。4、三次諧波的相位匹配由于氣體是各向同性的，不能利用雙折射來實現上面的相位匹配條件。而需要利用金屬蒸汽的反常色散頻段，充以適當比例的具有正常色散的緩沖氣體（例如Xe)，從而實現：

三次諧波而在KDP晶體的倍頻效應中三次諧波24Fig6.2(a)Rb和Xe的折射率對波長的關系曲線（b）相位匹配的三次諧波產生所要求的Xe原子數對堿金屬原子數的比值與基波波長的關系曲線。三次諧波Fig6.2(a)Rb和Xe的折射率對波長的關系曲線25

用填充緩沖氣體的方法進行相位匹配的優點是不存在Walkoff效應，光與介質相互作用區可以保持很長的長