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小分子反響在鉑催化劑外表的研究現狀內容提要

致謝

結束

小分子在鉑催化劑上的吸附

鉑催化劑

引言

引言鉑催化劑鉑催化劑的優點：TH、THC、TO系列鈀、鉑貴金屬催劑具有使用控速大,低溫活性比較好,對雜質氣體的脫除所需的凈化溫度比較低；凈化度高；使用壽命長Pt/C、PtRu/C、PtRuMo/C、PtRuIrMo/C系列DMFC用陰極和陽極催化劑，具有粒度小、分散均勻、原子配比合理的優點

微乳法鉑催化劑的制備浸漬法直接吸附法小分子在鉑催化劑上的吸附反響2第一性原理的概述3計算模型和方法4甲烷在鉑上的吸附方式5分析和討論1甲烷在鉑上的吸附第一性原理的概述：根據原子核和電子相互作用的原理及其根本運動規律，運用量子力學的原理，從具體要求出發，經過一些近似處理后直接求解薛定諤方程，習慣上稱為第一性原理。計算模型和方法：采用MaterialsStudio軟件。第一，import一個晶格體系，在structure目錄里可以選擇metal/pure-metal，找到Pt的晶格文件。導入后，我們可以看到Pt是fcc密堆結構。第二,選擇build→cleavesurface。然后在cleaveplane對話框里設定需要解離的晶面指數，選擇110。第三,選擇layer的厚度，就在depth里選擇fraction，也就是重復的晶面數。第四，同樣在build→crystal選項里選擇build→vacuumslab設定真空層厚度，設定真空層厚度為10?。這樣就建立了Pt(110)外表的構筑。第五，密度泛函理論用于MaterialsStudio，選擇廣義梯度近似GGA交換梯度函數PW91,計算設定截斷能為400eV，k點設置為2*3*1，吸附模型2*2*1取樣，在進行Pt(110)幾何優化時，選取4層平板模型，并對最下一層進行固定，在CASTEP選擇GeometryOptimization即幾何優化選項，點擊運行開始優化。Pt(110)

CH4

Pt的面心立方晶胞

CH4在Pt(110)面吸附方式的俯視圖頂位長橋位短橋位穴位

結果和分析CH4在Pt(110)面上最正確吸附方式穴位H2俯視圖側視圖峰值向能量降低的方向移動，即費米能級的位置發生了右移，導帶增寬，使電子的能量降低，電子從復原劑(CH4)轉移到金屬導帶上，這說明Pt的催化活性很高在吸附過程中。CH4分子的幾何構型都發生了改變,C-H鍵長明顯地增大,但其鍵角變化不明顯。這證實，即金屬-吸附質成鍵作用的形成是以削弱金屬和吸附分子內部的成鍵作用為代價的。

結束計算機模擬對貴金屬的界面結構進行深入分析，發現其結構與催化的一般規律，或建立合理的催化反響動力學和熱力學模型，著眼于從分子水平上考察催化劑和催化反響過程，為催化劑的設計提供重要信息。

研究有機分子在固體外表上的吸附，特別是研究吸附態分子與金屬外表的相互作用，有助于了解催化劑對反響物的催化作用過程具有十分重要的意義。

在設計金屬催化劑時，選擇與金屬更加適配的載體，或開掘新的負載形式，使其在催化反響中表現更高的催化活性，解決高分散度金屬顆粒的穩定性難題；在金屬催化劑中添加稀土或其他元素使得催化劑的性能得到改進。進而解決現實中的問題

致謝本論文是在劉老師精心的指導下完成的，劉老師淵博的學識，開闊獨特的科研思維，嚴謹的治學態度，熱忱負責的工作作風以及為人處事的方式都將使我受益終生。借此論文完成之際，謹向劉老師表示衷心的感謝和崇高的