MgO勢壘隧道結(jié)磁各向異性及其電壓調(diào)控：基于第一性原理的深入剖析一、緒論1.1研究背景與意義在當(dāng)今信息時代，電子技術(shù)的飛速發(fā)展對存儲和計算設(shè)備提出了更高的要求。自旋電子學(xué)作為一門新興的交叉學(xué)科，致力于研究電子的自旋屬性及其在信息處理中的應(yīng)用，為突破傳統(tǒng)電子學(xué)的瓶頸提供了新的途徑。MgO勢壘隧道結(jié)作為自旋電子學(xué)領(lǐng)域的關(guān)鍵元件，因其獨特的物理性質(zhì)和潛在的應(yīng)用價值，成為了近年來研究的熱點之一。MgO勢壘隧道結(jié)通常由兩個鐵磁層和中間的MgO絕緣勢壘層組成。這種結(jié)構(gòu)利用了量子隧穿效應(yīng)，使得電子能夠穿過絕緣層，在兩個鐵磁層之間傳輸。其核心優(yōu)勢在于具有較高的隧穿磁電阻（TMR）效應(yīng)，即當(dāng)兩個鐵磁層的磁化方向平行和反平行時，隧道結(jié)的電阻會發(fā)生顯著變化。這種特性使得MgO勢壘隧道結(jié)在磁存儲、磁傳感器、自旋邏輯器件等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。在磁存儲領(lǐng)域，基于MgO勢壘隧道結(jié)的磁性隨機(jī)存取存儲器（MRAM）具有非易失性、高速讀寫、低功耗和高耐久性等優(yōu)點，被認(rèn)為是下一代存儲技術(shù)的有力競爭者。與傳統(tǒng)的閃存相比，MRAM能夠?qū)崿F(xiàn)更快的數(shù)據(jù)讀寫速度，降低能耗，并且具有更長的使用壽命，有望解決當(dāng)前存儲技術(shù)面臨的“存儲墻”問題，滿足大數(shù)據(jù)時代對數(shù)據(jù)存儲和處理的高速、高效需求。在磁傳感器領(lǐng)域，MgO勢壘隧道結(jié)因其高靈敏度和低噪聲特性，可用于制造高精度的磁場傳感器，廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)檢測、地質(zhì)勘探、航空航天等領(lǐng)域。例如，在生物醫(yī)學(xué)檢測中，能夠檢測微弱的生物磁場信號，實現(xiàn)對生物分子的高靈敏度檢測，為疾病的早期診斷和治療提供重要依據(jù)。從理論研究角度來看，MgO勢壘隧道結(jié)的磁各向異性及電壓調(diào)控機(jī)制涉及到量子力學(xué)、固體物理、材料科學(xué)等多個學(xué)科領(lǐng)域的基礎(chǔ)問題，對其深入研究有助于揭示自旋極化電子在復(fù)雜界面和結(jié)構(gòu)中的輸運規(guī)律，豐富和完善自旋電子學(xué)的理論體系。磁各向異性決定了磁性材料中磁化方向的穩(wěn)定性和易磁化方向，對于隧道結(jié)的性能和應(yīng)用至關(guān)重要。通過研究磁各向異性的起源和影響因素，可以為優(yōu)化隧道結(jié)的性能提供理論指導(dǎo)。而電壓調(diào)控則為實現(xiàn)對隧道結(jié)磁性的主動控制提供了可能，探索電壓調(diào)控的物理機(jī)制，有助于開發(fā)新型的自旋電子器件，實現(xiàn)更加高效、靈活的信息處理。然而，目前對于MgO勢壘隧道結(jié)的磁各向異性及電壓調(diào)控的研究仍存在諸多挑戰(zhàn)和未解之謎。例如，磁各向異性的精確調(diào)控和優(yōu)化，以及電壓調(diào)控下的穩(wěn)定性和可靠性等問題，都有待進(jìn)一步深入研究。因此，開展MgO勢壘隧道結(jié)磁各向異性及其電壓調(diào)控的第一性原理研究，具有重要的理論意義和實際應(yīng)用價值。通過第一性原理計算，可以從原子和電子層面深入理解其物理機(jī)制，為實驗研究提供理論預(yù)測和指導(dǎo)，推動相關(guān)技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用。1.2磁性隧道結(jié)概述1.2.1基本結(jié)構(gòu)與工作原理磁性隧道結(jié)（MagneticTunnelJunction，MTJ）作為自旋電子學(xué)中的關(guān)鍵元件，其基本結(jié)構(gòu)通常由兩個鐵磁層（FerromagneticLayer，F(xiàn)M）和中間的一層薄絕緣勢壘層（InsulatingBarrierLayer）組成，形成典型的“三明治”結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)中的絕緣勢壘層厚度極薄，一般在納米量級。以常見的基于MgO勢壘的磁性隧道結(jié)為例，其上下兩層鐵磁層可以是諸如CoFeB等具有良好鐵磁性能的材料，中間的MgO勢壘層厚度通常在1-2納米左右。磁性隧道結(jié)的工作原理基于量子隧穿效應(yīng)。量子隧穿是一種量子力學(xué)現(xiàn)象，當(dāng)微觀粒子（如電子）遇到高于其自身能量的勢壘時，按照經(jīng)典力學(xué)，粒子無法越過勢壘；但在量子力學(xué)中，粒子有一定概率以“隧穿”的方式穿過勢壘，出現(xiàn)在勢壘另一側(cè)。在磁性隧道結(jié)中，電子的這種隧穿行為與鐵磁層的磁化方向密切相關(guān)。鐵磁材料中，電子的自旋具有極化特性，即多數(shù)自旋子帶和少數(shù)自旋子帶中的電子數(shù)不同。當(dāng)兩個鐵磁層的磁化方向平行時，一個鐵磁層中多數(shù)自旋子帶的電子能夠更順利地隧穿進(jìn)入另一個鐵磁層的多數(shù)子帶空態(tài)，同時少數(shù)自旋子帶的電子也能隧穿進(jìn)入另一個鐵磁層的少數(shù)子帶空態(tài)，此時隧穿幾率較大，隧道結(jié)呈現(xiàn)低電阻狀態(tài)；而當(dāng)兩個鐵磁層的磁化方向反平行時，一個鐵磁層中多數(shù)自旋子帶的電子需要隧穿進(jìn)入另一個鐵磁層的少數(shù)子帶空態(tài)，少數(shù)自旋子帶的電子則進(jìn)入另一個鐵磁層的多數(shù)子帶空態(tài)，這種情況下隧穿幾率較小，隧道結(jié)電阻增大。通過這種電阻隨磁化方向變化的特性，磁性隧道結(jié)可以實現(xiàn)對磁信號的檢測和轉(zhuǎn)換，在磁存儲中，不同的電阻狀態(tài)可分別對應(yīng)二進(jìn)制數(shù)據(jù)的“0”和“1”，從而實現(xiàn)信息的存儲和讀取。1.2.2隧穿磁電阻效應(yīng)研究進(jìn)展隧穿磁電阻（TunnelingMagnetoresistance，TMR）效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)是自旋電子學(xué)領(lǐng)域的一個重要里程碑。1975年，Julliere首次在Fe/Ge/Co磁性隧道結(jié)中觀測到了TMR效應(yīng)，當(dāng)時觀測到的TMR比值約為14%，這一發(fā)現(xiàn)為后續(xù)的研究奠定了基礎(chǔ)。然而，早期由于材料制備技術(shù)和理論研究的限制，TMR效應(yīng)的應(yīng)用受到了很大制約。直到1995年，Miyazaki和Moodera分別在Fe/MgO/Fe和CoFe/MgO/Co磁性隧道結(jié)中發(fā)現(xiàn)了較高的TMR效應(yīng)，TMR比值顯著提高，這才引起了科學(xué)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。此后，TMR效應(yīng)的研究進(jìn)入了快速發(fā)展階段。隨著研究的深入，人們對TMR效應(yīng)的物理機(jī)制有了更深刻的理解。理論上，TMR效應(yīng)主要由兩個因素決定：鐵磁層的自旋極化率和絕緣勢壘層的特性。自旋極化率越高，電子的自旋選擇性越強，TMR效應(yīng)就越顯著；而絕緣勢壘層的能帶結(jié)構(gòu)、厚度以及與鐵磁層的界面質(zhì)量等因素，會影響電子的隧穿幾率，進(jìn)而影響TMR效應(yīng)。在材料研究方面，不斷有新型材料被應(yīng)用于磁性隧道結(jié)中，以提高TMR效應(yīng)。除了常見的MgO勢壘材料，一些新型的氧化物勢壘如SrTiO?、Al?O?等也被研究，不同勢壘材料的能帶結(jié)構(gòu)和電子隧穿特性不同，對TMR效應(yīng)的影響也各異。目前，TMR效應(yīng)在實際應(yīng)用中已經(jīng)取得了顯著成果，在磁存儲領(lǐng)域，基于TMR效應(yīng)的磁性隨機(jī)存取存儲器（MRAM）得到了廣泛研究和開發(fā)。與傳統(tǒng)的存儲技術(shù)相比，MRAM具有非易失性、高速讀寫、低功耗等優(yōu)點，有望成為下一代主流存儲技術(shù)。在磁傳感器領(lǐng)域，TMR傳感器憑借其高靈敏度和低噪聲特性，被廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)檢測、地質(zhì)勘探、航空航天等領(lǐng)域。然而，TMR效應(yīng)的研究仍然面臨一些挑戰(zhàn)。一方面，進(jìn)一步提高TMR比值和降低隧道結(jié)的電阻面積乘積（RA值）仍然是研究的重點，以滿足高性能存儲和傳感應(yīng)用的需求；另一方面，如何實現(xiàn)TMR效應(yīng)在復(fù)雜環(huán)境下的穩(wěn)定應(yīng)用，如高溫、強輻射等條件，也是亟待解決的問題。1.2.3MgO單晶勢壘磁性隧道結(jié)特性MgO單晶勢壘在磁性隧道結(jié)中具有獨特的優(yōu)勢，使其成為研究和應(yīng)用的熱點。從晶體結(jié)構(gòu)角度來看，MgO具有面心立方（FCC）結(jié)構(gòu)，其晶格常數(shù)與常見的鐵磁材料如CoFeB等具有較好的匹配性，這使得在制備磁性隧道結(jié)時，能夠在鐵磁層與MgO勢壘層之間形成高質(zhì)量的界面，減少界面缺陷和應(yīng)力，從而有利于電子的隧穿。在電子結(jié)構(gòu)方面，MgO是一種寬帶隙絕緣體，其能帶結(jié)構(gòu)使得電子在隧穿過程中具有明顯的自旋選擇性。理論計算和實驗研究表明，在MgO勢壘磁性隧道結(jié)中，當(dāng)兩個鐵磁層的磁化方向平行時，電子的隧穿主要通過與MgO的導(dǎo)帶底相關(guān)的量子態(tài)進(jìn)行，隧穿幾率較大；而當(dāng)磁化方向反平行時，電子需要通過較高能量的量子態(tài)隧穿，隧穿幾率顯著降低，從而導(dǎo)致了較大的TMR效應(yīng)。與其他勢壘材料相比，MgO勢壘的磁性隧道結(jié)展現(xiàn)出更高的TMR比值。例如，非晶態(tài)的Al?O?勢壘磁性隧道結(jié)的TMR比值通常在幾十%左右，而MgO勢壘磁性隧道結(jié)的TMR比值在合適的材料和制備條件下可以達(dá)到幾百%。這是因為MgO的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)有利于自旋極化電子的隧穿，增強了自旋相關(guān)的電子輸運特性。此外，MgO勢壘磁性隧道結(jié)還具有較好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。在高溫環(huán)境下，MgO勢壘能夠保持其結(jié)構(gòu)和性能的穩(wěn)定性，不易發(fā)生相變或化學(xué)反應(yīng)，這使得基于MgO勢壘的磁性隧道結(jié)在高溫應(yīng)用場景中具有優(yōu)勢，如汽車電子、工業(yè)控制等領(lǐng)域。MgO單晶勢壘以其獨特的晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)以及優(yōu)異的穩(wěn)定性，在提高磁性隧道結(jié)的性能方面發(fā)揮了重要作用，為自旋電子學(xué)器件的發(fā)展提供了有力支持。1.3磁各向異性基礎(chǔ)1.3.1起源與分類磁各向異性從原子層面的起源與電子的自旋和軌道運動密切相關(guān)。在磁性材料中，原子的電子云分布并非完全對稱，電子的軌道角動量和自旋角動量會產(chǎn)生相互作用，這種自旋-軌道耦合作用使得電子在不同方向上的能量存在差異，從而導(dǎo)致磁各向異性的產(chǎn)生。從晶體場理論角度來看，磁性離子處于晶體的晶格場中，晶體場的對稱性和強度會影響磁性離子的電子云分布，進(jìn)而影響電子的自旋和軌道相互作用，使得原子磁矩在不同晶體學(xué)方向上的取向偏好不同，表現(xiàn)出磁各向異性。根據(jù)其產(chǎn)生的物理機(jī)制，磁各向異性主要可分為以下幾類：磁晶各向異性：這是磁性單晶體所固有的特性，反映了晶體的磁化與結(jié)晶軸之間的關(guān)系。其本質(zhì)源于晶體內(nèi)部原子的規(guī)則排列以及電子云分布的各向異性。在立方晶系的鐵磁材料如Fe中，沿[100]方向磁化時磁晶各向異性能較低，為易磁化方向；而沿[111]方向磁化時磁晶各向異性能較高，為難磁化方向。磁晶各向異性可以用磁晶各向異性常數(shù)來描述，對于立方晶系，其磁晶各向異性能表達(dá)式通常為E_{k}=K_{1}(\alpha_{1}^{2}\alpha_{2}^{2}+\alpha_{2}^{2}\alpha_{3}^{2}+\alpha_{3}^{2}\alpha_{1}^{2})+K_{2}\alpha_{1}^{2}\alpha_{2}^{2}\alpha_{3}^{2}，其中K_{1}、K_{2}為磁晶各向異性常數(shù)，\alpha_{1}、\alpha_{2}、\alpha_{3}是磁化強度矢量與晶軸夾角的方向余弦。形狀磁各向異性：它反映了沿磁體不同方向磁化與磁體幾何形狀的關(guān)系。當(dāng)磁體被磁化時，磁矩取向一致會在磁體表面產(chǎn)生磁極，從而形成退磁能，而退磁能的大小取決于磁體的幾何形狀。對于細(xì)長形狀的磁體，如磁性納米線，其長軸方向的退磁因子較小，磁矩傾向于沿長軸方向排列，長軸為易磁化方向；而短軸方向退磁因子較大，為難磁化方向。形狀磁各向異性可以通過退磁因子來定量分析，退磁因子與磁體的幾何形狀和尺寸相關(guān)。應(yīng)力磁各向異性：在磁性材料中，內(nèi)應(yīng)力或外加應(yīng)力會導(dǎo)致材料內(nèi)部產(chǎn)生應(yīng)變，進(jìn)而引起磁各向異性。這是因為應(yīng)力會改變原子間的距離和鍵角，影響電子云分布和自旋-軌道耦合作用。當(dāng)鐵磁材料受到拉伸應(yīng)力時，磁矩傾向于沿應(yīng)力方向排列；而受到壓縮應(yīng)力時，磁矩傾向于垂直于應(yīng)力方向排列。應(yīng)力磁各向異性可以用磁致伸縮系數(shù)和應(yīng)力的乘積來描述，磁致伸縮是指材料在磁化過程中尺寸或形狀的變化。感生磁各向異性：包括磁場熱處理感生各向異性、彈性形變感生各向異性、生長感生各向異性、輻照感生各向異性等。以磁場熱處理感生各向異性為例，在一定溫度下對磁性材料施加磁場進(jìn)行熱處理，會使材料內(nèi)部的原子或磁疇沿磁場方向發(fā)生有序排列，從而產(chǎn)生感生磁各向異性。這種各向異性在磁性材料的制備和應(yīng)用中具有重要影響，通過合理控制磁場熱處理條件，可以調(diào)控材料的磁各向異性，滿足不同的應(yīng)用需求。1.3.2磁性隧道結(jié)中的磁各向異性能在磁性隧道結(jié)中，磁各向異性能起著至關(guān)重要的作用。它直接影響著磁性隧道結(jié)中鐵磁層磁矩的取向，進(jìn)而對隧道結(jié)的性能產(chǎn)生顯著影響。磁各向異性能決定了磁矩的穩(wěn)定取向，使得鐵磁層的磁矩傾向于沿著易磁化方向排列。在磁性隧道結(jié)的自由層中，磁矩的取向變化決定了隧道結(jié)的電阻狀態(tài)，而磁各向異性能的大小和方向會影響磁矩翻轉(zhuǎn)的難易程度。當(dāng)磁各向異性能較大時，磁矩在易磁化方向的穩(wěn)定性增強，需要較大的外場或電流才能使其翻轉(zhuǎn)；反之，磁矩更容易在外場或電流作用下發(fā)生翻轉(zhuǎn)。從隧道結(jié)的性能角度來看，磁各向異性能對隧穿磁電阻（TMR）效應(yīng)有重要影響。TMR效應(yīng)依賴于兩個鐵磁層磁矩的相對取向，當(dāng)磁各向異性能使得自由層磁矩與固定層磁矩平行或反平行的穩(wěn)定性發(fā)生變化時，會改變隧道結(jié)在不同磁矩取向狀態(tài)下的電阻值，從而影響TMR效應(yīng)的大小。如果磁各向異性能導(dǎo)致自由層磁矩在某一方向上的穩(wěn)定性過高或過低，可能會使TMR效應(yīng)減弱甚至消失。磁各向異性能還與磁性隧道結(jié)的讀寫性能密切相關(guān)。在寫入過程中，需要克服磁各向異性能來實現(xiàn)自由層磁矩的翻轉(zhuǎn)，合理的磁各向異性能設(shè)計可以降低寫入電流和功耗，提高寫入速度和可靠性。在讀取過程中，穩(wěn)定的磁各向異性有助于保持磁矩的取向，確保準(zhǔn)確讀取隧道結(jié)的電阻狀態(tài)，提高讀取的準(zhǔn)確性和穩(wěn)定性。1.4垂直磁性隧道結(jié)研究進(jìn)展1.4.1增強垂直磁各向異性能的方法在垂直磁性隧道結(jié)（p-MTJ）中，增強垂直磁各向異性能（PMA）對于提升器件性能至關(guān)重要。從材料選擇角度來看，許多研究聚焦于具有高自旋-軌道耦合（SOC）的材料。例如，重金屬材料如Pt、Ta等被廣泛應(yīng)用于p-MTJ結(jié)構(gòu)中，與鐵磁層結(jié)合形成界面，利用其較強的SOC效應(yīng)來增強界面垂直磁各向異性。研究表明，在CoFeB/MgO體系中引入Ta層作為緩沖層或覆蓋層，Ta的SOC效應(yīng)能夠在CoFeB與Ta的界面處誘導(dǎo)產(chǎn)生較大的垂直磁各向異性。理論計算表明，Ta原子的5d電子與CoFeB中過渡金屬原子的3d電子之間的相互作用，使得電子云分布發(fā)生變化，從而增強了界面處的磁各向異性。這種方法的優(yōu)點在于可以通過調(diào)整Ta層的厚度和生長工藝，精確調(diào)控界面垂直磁各向異性的大小。但是，Ta等重金屬層的引入也可能帶來一些問題，如增加材料的制備成本，并且Ta與鐵磁層之間的晶格失配可能導(dǎo)致界面質(zhì)量下降，影響電子的隧穿特性。在結(jié)構(gòu)設(shè)計方面，采用多層結(jié)構(gòu)是增強PMA的有效策略之一。例如，合成反鐵磁（SAF）結(jié)構(gòu)被應(yīng)用于p-MTJ的自由層或參考層。SAF結(jié)構(gòu)通常由兩個鐵磁層通過中間的非磁層耦合而成，兩層鐵磁層的磁矩呈反平行排列，這種結(jié)構(gòu)能夠有效降低退磁場，增強垂直磁各向異性。以CoFeB/Ru/CoFeB的SAF結(jié)構(gòu)為例，Ru作為非磁層，其厚度對SAF結(jié)構(gòu)的性能有重要影響。當(dāng)Ru層厚度合適時，能夠?qū)崿F(xiàn)兩層CoFeB之間的反鐵磁耦合，使得整個結(jié)構(gòu)的磁穩(wěn)定性增強，垂直磁各向異性能提高。這種結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢在于可以在不顯著增加材料電阻的情況下，增強磁各向異性，有利于提高器件的讀寫速度和降低功耗。然而，SAF結(jié)構(gòu)的制備工藝較為復(fù)雜，對各層之間的厚度控制和界面質(zhì)量要求極高，增加了制備難度和成本。另外，一些研究通過在MgO勢壘層中引入摻雜來增強PMA。例如，在MgO中摻雜稀土元素如Gd、Dy等。摻雜后的MgO勢壘層與鐵磁層之間的界面電子結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，從而影響磁各向異性。理論計算表明，稀土元素的摻雜可以改變MgO的能帶結(jié)構(gòu)，使得電子在界面處的自旋極化和隧穿特性發(fā)生改變，進(jìn)而增強垂直磁各向異性。這種方法的好處是可以在不改變整體結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上，通過原子層面的摻雜來優(yōu)化磁各向異性。但摻雜可能會引入雜質(zhì)態(tài)，影響MgO勢壘層的絕緣性能，需要精確控制摻雜濃度和分布，以平衡磁各向異性增強與絕緣性能之間的關(guān)系。1.4.2磁各向異性的電壓調(diào)控研究現(xiàn)狀電壓調(diào)控磁各向異性（VCMA）在自旋電子學(xué)領(lǐng)域具有重要的研究意義，為實現(xiàn)低功耗、高速的自旋電子器件提供了可能。目前，對于VCMA的研究已經(jīng)取得了一系列成果。實驗和理論研究表明，在基于MgO勢壘的垂直磁性隧道結(jié)中，通過在MgO勢壘層上施加電壓，可以有效地調(diào)控鐵磁層的磁各向異性。這種調(diào)控機(jī)制主要源于電場對界面電子云分布的影響。當(dāng)施加電壓時，電場會改變MgO勢壘層與鐵磁層界面處的電子云密度和分布狀態(tài)，進(jìn)而影響自旋-軌道耦合作用，導(dǎo)致磁各向異性發(fā)生變化。一些研究通過第一性原理計算詳細(xì)分析了電壓作用下界面電子結(jié)構(gòu)的變化，為VCMA的物理機(jī)制提供了理論支持。在實驗方面，許多研究團(tuán)隊成功實現(xiàn)了對磁各向異性的電壓調(diào)控。通過精確控制電壓的大小和方向，可以實現(xiàn)對鐵磁層磁矩取向的有效控制。例如，利用脈沖電壓對磁各向異性進(jìn)行調(diào)控，實現(xiàn)了磁矩的快速翻轉(zhuǎn)，為高速自旋電子器件的開發(fā)提供了實驗基礎(chǔ)。研究還發(fā)現(xiàn)，不同的材料體系和結(jié)構(gòu)對VCMA的響應(yīng)存在差異。在CoFeB/MgO體系中，VCMA效應(yīng)較為顯著，通過優(yōu)化材料的厚度和界面質(zhì)量，可以進(jìn)一步增強VCMA效應(yīng)。然而，當(dāng)前VCMA的研究仍然面臨一些問題和挑戰(zhàn)。首先，VCMA效應(yīng)的效率有待提高，即需要較大的電壓才能實現(xiàn)明顯的磁各向異性調(diào)控，這在實際應(yīng)用中會增加功耗。其次，電壓調(diào)控的穩(wěn)定性和可靠性也是需要解決的問題。在長時間的電壓作用下，可能會出現(xiàn)材料退化、界面性能下降等問題，影響器件的長期穩(wěn)定性。此外，對于VCMA在復(fù)雜結(jié)構(gòu)和多場耦合環(huán)境下的研究還相對較少，如何在高溫、強磁場等條件下實現(xiàn)穩(wěn)定的VCMA調(diào)控，是未來研究需要關(guān)注的方向。未來，VCMA的研究可能會朝著提高調(diào)控效率、增強穩(wěn)定性和拓展應(yīng)用領(lǐng)域的方向發(fā)展。一方面，通過探索新型材料和結(jié)構(gòu)，優(yōu)化界面設(shè)計，有望提高VCMA的效率，降低調(diào)控電壓。例如，研究具有更高壓電系數(shù)的材料作為勢壘層，或者設(shè)計新型的多層結(jié)構(gòu)，增強電場對磁各向異性的影響。另一方面，深入研究VCMA在復(fù)雜環(huán)境下的物理機(jī)制，開發(fā)相應(yīng)的調(diào)控策略，以確保器件在各種條件下的穩(wěn)定運行。將VCMA技術(shù)與其他自旋電子學(xué)技術(shù)相結(jié)合，拓展其在邏輯電路、神經(jīng)形態(tài)計算等領(lǐng)域的應(yīng)用，也是未來的重要研究方向。二、第一性原理計算方法2.1密度泛函理論（DFT）2.1.1Born-Oppenheimer近似在處理多原子分子體系時，由于原子核和電子的質(zhì)量存在顯著差異，電子的運動速度比原子核快得多。這就如同在一場運動中，電子是高速奔跑的運動員，而原子核則是緩慢移動的行人?；谶@種速度上的巨大差異，Born-Oppenheimer近似假設(shè)在電子運動的瞬間，原子核可以近似看作是靜止的。從物理圖像上理解，就好比在一個快速旋轉(zhuǎn)的風(fēng)扇中，電子如同快速旋轉(zhuǎn)的扇葉，而原子核則像固定的風(fēng)扇軸，在電子快速運動的過程中，原子核的位置幾乎沒有明顯變化。在實際計算中，這種近似將分子體系的波函數(shù)表示為電子波函數(shù)和原子核波函數(shù)的乘積。通過這種方式，將原本復(fù)雜的多體問題分解為相對獨立的電子問題和原子核問題。在求解電子結(jié)構(gòu)時，把原子核的位置當(dāng)作固定參數(shù)，大大簡化了薛定諤方程的求解過程。這就如同在搭建一座復(fù)雜的建筑時，先固定好建筑的框架（原子核位置），然后再專注于填充框架內(nèi)的細(xì)節(jié)（電子結(jié)構(gòu)）。Born-Oppenheimer近似在大多數(shù)情況下都能給出非常準(zhǔn)確的結(jié)果，尤其是對于分子的基態(tài)性質(zhì)研究。在研究有機(jī)分子的結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性時，該近似能夠很好地描述分子中電子的分布和原子核的相對位置，從而準(zhǔn)確預(yù)測分子的幾何構(gòu)型和能量。然而，當(dāng)分子處于激發(fā)態(tài)或者發(fā)生化學(xué)反應(yīng)時，電子和原子核的運動耦合效應(yīng)增強，此時該近似的準(zhǔn)確性會受到一定影響。在一些涉及超快光化學(xué)反應(yīng)的研究中，電子的快速激發(fā)和弛豫過程會導(dǎo)致原子核的運動不可忽略，Born-Oppenheimer近似可能不再適用。2.1.2Hohenberg-Kohn定理Hohenberg-Kohn定理是密度泛函理論的基石，它確立了體系基態(tài)能量與電子密度之間的緊密聯(lián)系。該定理指出，對于一個處于外部勢場中的多電子體系，其基態(tài)能量是電子密度的唯一泛函。這意味著，只要知道了電子密度的分布，就能夠確定體系的基態(tài)能量。從數(shù)學(xué)角度理解，電子密度作為一個三維空間的函數(shù)，包含了體系中電子分布的信息，而體系的基態(tài)能量則是基于這些電子密度信息的一種函數(shù)映射。該定理的重要意義在于，它將多電子體系的復(fù)雜問題從基于多電子波函數(shù)的描述轉(zhuǎn)化為基于電子密度的描述。傳統(tǒng)的基于多電子波函數(shù)的方法，波函數(shù)的變量隨著電子數(shù)的增加呈指數(shù)增長，計算量極其龐大。而電子密度僅僅是三個空間變量的函數(shù)，大大降低了計算的復(fù)雜度。例如，對于一個包含N個電子的體系，多電子波函數(shù)需要在3N維空間中描述，而電子密度只需要在三維空間中考慮。在實際應(yīng)用中，雖然Hohenberg-Kohn定理證明了基態(tài)能量與電子密度的對應(yīng)關(guān)系，但并沒有給出具體的泛函形式。這就好比知道了兩個量之間存在某種函數(shù)關(guān)系，但具體的函數(shù)表達(dá)式未知。因此，后續(xù)的研究重點在于尋找合適的近似泛函來描述這種關(guān)系，以實現(xiàn)對體系基態(tài)能量和性質(zhì)的準(zhǔn)確計算。2.1.3Kohn-Sham方程Kohn-Sham方程是密度泛函理論實際應(yīng)用中的關(guān)鍵工具，它為求解多電子體系的電子結(jié)構(gòu)和能量提供了可行的方法。該方程的推導(dǎo)基于Hohenberg-Kohn定理，通過引入一個虛構(gòu)的無相互作用電子體系來簡化問題。在這個虛構(gòu)體系中，每個電子都在一個有效勢場中獨立運動，這個有效勢場包含了外部勢場以及電子間庫侖相互作用的平均效應(yīng)，還包括交換關(guān)聯(lián)勢。從物理意義上理解，交換關(guān)聯(lián)勢描述了電子之間由于交換作用和相關(guān)作用而產(chǎn)生的能量貢獻(xiàn)。交換作用源于電子的全同性，使得相同自旋的電子之間存在一種等效的排斥力；相關(guān)作用則考慮了電子之間的瞬時相互作用，這種作用使得電子在空間中的分布并非完全獨立。在金屬體系中，電子之間的交換作用對體系的磁性和電子結(jié)構(gòu)有著重要影響；在半導(dǎo)體體系中，電子的相關(guān)作用會影響載流子的遷移率和光學(xué)性質(zhì)。求解Kohn-Sham方程通常采用自洽場方法。首先，給定一個初始的電子密度分布，根據(jù)這個分布計算出有效勢場。然后，在這個有效勢場下求解Kohn-Sham方程，得到新的電子波函數(shù)和電子密度。接著，用新得到的電子密度重新計算有效勢場，再次求解Kohn-Sham方程，如此反復(fù)迭代，直到電子密度和能量收斂到一個穩(wěn)定的值。這個過程就像在不斷調(diào)整一幅拼圖，每次根據(jù)已有的拼圖塊（電子密度）來調(diào)整拼圖的框架（有效勢場），直到拼圖完整（電子密度和能量收斂）。通過求解Kohn-Sham方程，可以得到體系的電子結(jié)構(gòu)信息，如電子波函數(shù)、能級分布等，進(jìn)而計算出體系的總能量、電荷密度等物理量。在研究材料的電子結(jié)構(gòu)時，通過Kohn-Sham方程計算得到的電子波函數(shù)和能級分布，可以分析材料的導(dǎo)電性、光學(xué)性質(zhì)等；在研究化學(xué)反應(yīng)時，體系總能量的變化可以幫助判斷反應(yīng)的可行性和反應(yīng)熱。2.1.4平面波方法與Vasp軟件包平面波方法在描述電子波函數(shù)時具有獨特的優(yōu)勢。在固體材料中，電子的運動受到周期性晶格勢場的影響，根據(jù)布洛赫定理，電子波函數(shù)可以表示為平面波與周期函數(shù)的乘積。平面波作為一種簡單而有效的基函數(shù)，具有明確的數(shù)學(xué)形式和良好的正交性，能夠方便地描述電子在整個晶體空間中的運動狀態(tài)。使用平面波基組展開電子波函數(shù)，可以將復(fù)雜的電子結(jié)構(gòu)計算轉(zhuǎn)化為對平面波系數(shù)的求解，并且便于進(jìn)行數(shù)值計算和并行計算。在計算晶體的能帶結(jié)構(gòu)時，平面波方法能夠精確地描述電子在不同晶格位置的能量狀態(tài)，為分析晶體的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)提供重要依據(jù)。Vasp軟件包是一款基于密度泛函理論的第一性原理計算軟件，它在材料科學(xué)和凝聚態(tài)物理研究中得到了廣泛應(yīng)用。Vasp采用平面波贗勢方法，結(jié)合了平面波基組和贗勢技術(shù)。贗勢技術(shù)通過用一個平滑的贗勢代替原子核與電子之間的強相互作用，有效地降低了計算量，同時保證了對電子結(jié)構(gòu)計算的準(zhǔn)確性。Vasp軟件包具有豐富的功能，能夠進(jìn)行晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化、電子結(jié)構(gòu)計算、分子動力學(xué)模擬等多種計算任務(wù)。在研究MgO勢壘隧道結(jié)時，利用Vasp軟件可以優(yōu)化隧道結(jié)的原子結(jié)構(gòu)，計算其電子結(jié)構(gòu)和磁各向異性能，模擬外加電場下的電子輸運和磁性變化等。通過Vasp軟件的計算結(jié)果，可以深入了解MgO勢壘隧道結(jié)的物理性質(zhì)和工作機(jī)制，為實驗研究提供理論指導(dǎo)。2.1.5偶極子修正與外加電場在第一性原理計算中，當(dāng)體系存在表面、界面或非均勻電荷分布時，偶極子效應(yīng)會對計算結(jié)果產(chǎn)生影響。偶極子修正的目的是消除由于偶極子引起的能量和電場的非物理行為，提高計算精度。在研究MgO勢壘隧道結(jié)時，隧道結(jié)的界面處存在電荷的重新分布，會形成偶極子。這些偶極子會導(dǎo)致計算得到的電子結(jié)構(gòu)和能量出現(xiàn)偏差，通過偶極子修正可以更準(zhǔn)確地描述界面處的電子行為和能量狀態(tài)。常見的偶極子修正方法包括基于靜電學(xué)原理的修正方案，通過調(diào)整計算中的靜電勢，使得偶極子產(chǎn)生的影響得到合理校正。外加電場在模擬電壓調(diào)控中起著關(guān)鍵作用。在MgO勢壘隧道結(jié)的研究中，通過在計算中施加外加電場，可以模擬實際器件中電壓對隧道結(jié)磁性和電子輸運性質(zhì)的調(diào)控。外加電場的實現(xiàn)方式通常是在Kohn-Sham方程中引入一個與電場相關(guān)的項，從而改變電子的運動狀態(tài)和能量分布。當(dāng)施加正向電壓時，電場會改變MgO勢壘的形狀和高度，影響電子的隧穿幾率，進(jìn)而改變隧道結(jié)的電阻和磁各向異性。通過模擬不同強度和方向的外加電場下隧道結(jié)的性質(zhì)變化，可以深入研究電壓調(diào)控的物理機(jī)制，為設(shè)計高性能的自旋電子器件提供理論依據(jù)。二、第一性原理計算方法2.2磁晶各向異性能計算2.2.1自旋軌道耦合的引入自旋軌道耦合（Spin-OrbitCoupling，SOC）是理解磁晶各向異性能的關(guān)鍵因素，它本質(zhì)上是電子的內(nèi)稟角動量（自旋）與電子繞原子核運動的軌道角動量之間的相互作用。從物理圖像上看，當(dāng)電子在原子核周圍運動時，對于電子自身而言，它會感受到原子核的電場以及由于自身運動而產(chǎn)生的等效磁場，這種等效磁場與電子的自旋相互作用，就產(chǎn)生了自旋軌道耦合。在原子層面，這種相互作用使得電子的總角動量（軌道角動量與自旋角動量之和）發(fā)生變化，進(jìn)而影響電子的能量狀態(tài)。在過渡金屬原子中，如Fe、Co、Ni等，其3d電子的自旋軌道耦合作用較為顯著。由于3d電子云的分布具有一定的方向性，自旋軌道耦合會導(dǎo)致不同方向上電子的能量出現(xiàn)差異，從而為磁晶各向異性能的產(chǎn)生奠定了基礎(chǔ)。在第一性原理計算中，引入自旋軌道耦合通常是通過在哈密頓量中添加相應(yīng)的項來實現(xiàn)。在Vasp軟件包中，通過設(shè)置特定的參數(shù)來開啟自旋軌道耦合計算。具體來說，在INCAR文件中設(shè)置“LSORBIT=.TRUE.”，就可以在計算中考慮自旋軌道耦合效應(yīng)。當(dāng)開啟自旋軌道耦合后，Kohn-Sham方程中的哈密頓量會發(fā)生變化，從而在求解電子結(jié)構(gòu)時能夠準(zhǔn)確考慮自旋與軌道的相互作用。這種處理方式使得計算得到的電子能量和波函數(shù)更加準(zhǔn)確地反映了體系的真實物理性質(zhì)，為精確計算磁晶各向異性能提供了必要條件。2.2.2Force定理Force定理在磁晶各向異性能的計算中扮演著重要角色，它建立了體系能量與原子受力之間的緊密聯(lián)系。從原理上講，F(xiàn)orce定理表明體系的總能量對原子坐標(biāo)的導(dǎo)數(shù)等于作用在原子上的力。在實際計算中，通過計算原子受力，可以得到體系能量關(guān)于原子位置的變化信息。當(dāng)計算磁晶各向異性能時，需要改變原子的相對位置，例如旋轉(zhuǎn)磁性原子的磁矩方向，此時體系能量會發(fā)生變化。根據(jù)Force定理，這種能量變化可以通過計算原子在不同磁矩方向下所受的力來確定。通過對不同磁矩方向下原子受力的分析，可以準(zhǔn)確地計算出體系在不同磁化方向上的能量，進(jìn)而得到磁晶各向異性能。在MgO勢壘隧道結(jié)的研究中，F(xiàn)orce定理被廣泛應(yīng)用于計算鐵磁層原子的受力。通過分析鐵磁層原子在不同磁化方向下的受力情況，可以深入了解磁各向異性的微觀起源。如果在某一磁化方向上，鐵磁層原子所受的力較小，說明該方向上體系的能量較低，是易磁化方向；反之，如果原子受力較大，則該方向為難磁化方向。通過這種方式，F(xiàn)orce定理為研究磁晶各向異性能提供了一種直觀且有效的方法，有助于從原子層面理解磁各向異性的本質(zhì)。2.2.3層分辨磁晶各向異性能層分辨磁晶各向異性能是深入研究MgO勢壘隧道結(jié)磁各向異性的重要概念，它能夠揭示不同層對磁各向異性的貢獻(xiàn)。在MgO勢壘隧道結(jié)中，通常包含鐵磁層、MgO勢壘層以及可能的緩沖層、覆蓋層等多個層結(jié)構(gòu)。不同層的原子種類、電子結(jié)構(gòu)和原子間相互作用存在差異，導(dǎo)致它們對磁各向異性的貢獻(xiàn)各不相同。計算層分辨磁晶各向異性能的方法通?；诘谝恍栽碛嬎悖ㄟ^對不同層原子的能量和磁矩進(jìn)行單獨分析，得到各層對總磁晶各向異性能的貢獻(xiàn)。在Vasp計算中，可以通過設(shè)置特定的計算參數(shù)和分析方法，將體系的總能量分解為各層的能量貢獻(xiàn)，進(jìn)而計算出各層的磁晶各向異性能。從物理意義上講，層分辨磁晶各向異性能的分析有助于明確磁各向異性的主要來源。在CoFeB/MgO磁性隧道結(jié)中，研究發(fā)現(xiàn)CoFeB鐵磁層與MgO勢壘層的界面處對磁各向異性的貢獻(xiàn)較大。這是因為界面處原子的電子云分布發(fā)生了變化，自旋-軌道耦合作用增強，導(dǎo)致界面層的磁晶各向異性能增加。通過對層分辨磁晶各向異性能的研究，可以有針對性地優(yōu)化隧道結(jié)的結(jié)構(gòu)和材料，例如調(diào)整界面層的原子組成和厚度，以增強或調(diào)控磁各向異性，滿足不同應(yīng)用場景對磁性能的需求。2.2.4軌道分辨磁晶各向異性能軌道分辨磁晶各向異性能的計算基于第一性原理計算中對電子軌道的分析。在Vasp軟件中，通過對電子波函數(shù)的分析，可以得到不同軌道電子的能量和分布信息。通過計算不同軌道電子在不同磁化方向下的能量變化，進(jìn)而得到軌道分辨磁晶各向異性能。在計算過程中，首先需要確定體系中原子的軌道類型，如s軌道、p軌道、d軌道等。然后，分析不同軌道電子與自旋軌道耦合的相互作用，以及在不同磁化方向下的能量差異。不同軌道電子對磁各向異性的影響機(jī)制各有特點。在過渡金屬中，d軌道電子通常具有較大的軌道角動量，其自旋軌道耦合作用較強，對磁各向異性的貢獻(xiàn)顯著。d軌道電子云的分布具有方向性，在不同磁化方向下，d軌道電子與自旋軌道耦合的相互作用不同，導(dǎo)致能量發(fā)生變化，從而產(chǎn)生磁各向異性。而s軌道電子云呈球形對稱分布，其自旋軌道耦合作用相對較弱，對磁各向異性的貢獻(xiàn)較小。通過對軌道分辨磁晶各向異性能的分析，可以深入了解電子軌道在磁各向異性中的作用，為從原子電子結(jié)構(gòu)層面理解和調(diào)控磁各向異性提供理論依據(jù)。2.3自旋軌道耦合的微擾論2.3.1二階微擾論與分波態(tài)密度分析在處理自旋軌道耦合時，二階微擾論是一種重要的理論方法。自旋軌道耦合作為一種微擾項，對電子的能量和波函數(shù)產(chǎn)生影響。從理論基礎(chǔ)來看，二階微擾論基于量子力學(xué)的微擾理論，將自旋軌道耦合項視為對未微擾哈密頓量的微擾。在計算過程中，首先確定未微擾體系的哈密頓量以及對應(yīng)的本征態(tài)和本征能量。在晶體體系中，未微擾哈密頓量通常描述電子在晶格勢場中的運動。然后，將自旋軌道耦合哈密頓量作為微擾項引入，根據(jù)二階微擾論的公式計算微擾對能量的修正。對于具有自旋軌道耦合的體系，二階微擾修正后的能量可以表示為E_{n}^{\prime}=E_{n}+\sum_{m\neqn}\frac{\vert\langle\psi_{n}\vertH_{SO}\vert\psi_{m}\rangle\vert^{2}}{E_{n}-E_{m}}，其中E_{n}是未微擾態(tài)的能量，H_{SO}是自旋軌道耦合哈密頓量，\vert\langle\psi_{n}\vertH_{SO}\vert\psi_{m}\rangle\vert表示微擾矩陣元。分波態(tài)密度分析是深入理解電子結(jié)構(gòu)的有效手段，它與二階微擾論密切相關(guān)。分波態(tài)密度（PartialDensityofStates，PDOS）是指將總的態(tài)密度按照不同的原子軌道進(jìn)行分解，得到各個原子軌道對態(tài)密度的貢獻(xiàn)。在自旋軌道耦合存在的情況下，通過分波態(tài)密度分析可以研究不同軌道電子受到自旋軌道耦合微擾后的能量變化和態(tài)密度分布。在過渡金屬材料中，d軌道電子的分波態(tài)密度分析可以揭示自旋軌道耦合對d軌道電子的影響。自旋軌道耦合會導(dǎo)致d軌道能級的分裂，使得d軌道的分波態(tài)密度發(fā)生變化。通過分析這種變化，可以了解自旋軌道耦合對材料磁性和電子結(jié)構(gòu)的影響機(jī)制。在研究MgO勢壘隧道結(jié)時，對鐵磁層原子的分波態(tài)密度分析有助于明確不同軌道電子在磁各向異性中的作用，為理解磁各向異性的微觀起源提供重要信息。2.3.2Bruno定理Bruno定理在解釋磁各向異性與電子結(jié)構(gòu)關(guān)系方面具有重要作用。該定理從電子結(jié)構(gòu)的角度出發(fā)，建立了磁晶各向異性能與電子在不同方向上的躍遷矩陣元之間的聯(lián)系。Bruno定理表明，磁晶各向異性能可以通過對電子在不同k點之間躍遷的矩陣元進(jìn)行積分來計算。具體來說，磁晶各向異性能與電子在不同晶向的布洛赫態(tài)之間的耦合強度有關(guān)。在晶體中，電子的布洛赫態(tài)在不同方向上的分布和相互作用存在差異，這種差異導(dǎo)致了磁晶各向異性能的產(chǎn)生。通過Bruno定理，可以從微觀層面理解磁各向異性的起源，將磁各向異性與電子的量子態(tài)和相互作用聯(lián)系起來。在本研究中，Bruno定理為分析MgO勢壘隧道結(jié)的磁各向異性提供了重要的理論框架。通過基于Bruno定理的計算，可以深入研究鐵磁層與MgO勢壘層界面處電子的躍遷行為。在界面處，由于原子的排列和電子云分布的變化，電子在不同方向上的躍遷矩陣元會發(fā)生改變，進(jìn)而影響磁各向異性能。通過分析這些變化，可以明確界面處對磁各向異性的貢獻(xiàn)機(jī)制，為優(yōu)化隧道結(jié)的結(jié)構(gòu)和提高磁各向異性提供理論依據(jù)。利用Bruno定理還可以研究不同材料體系和結(jié)構(gòu)下磁各向異性的變化規(guī)律，指導(dǎo)新型磁性隧道結(jié)的設(shè)計和開發(fā)。2.3.3k空間的二階微擾論與k分辨磁晶各向異性能k空間的二階微擾論是在k空間中對自旋軌道耦合進(jìn)行微擾計算的方法。在晶體體系中，電子的狀態(tài)可以用波矢k來描述，k空間包含了電子的動量和能量信息。k空間的二階微擾論將自旋軌道耦合視為對電子在k空間中運動狀態(tài)的微擾。在計算過程中，首先確定未微擾時電子在k空間的能量色散關(guān)系。在金屬晶體中，未微擾的電子能量與波矢k的關(guān)系可以用能帶理論來描述。然后，考慮自旋軌道耦合微擾，通過二階微擾論計算微擾對電子在k空間中能量和波函數(shù)的修正。這種計算方法能夠更準(zhǔn)確地描述電子在晶體中的運動狀態(tài)，揭示自旋軌道耦合對電子能帶結(jié)構(gòu)的影響。k分辨磁晶各向異性能是指在k空間中分析不同波矢k處的磁晶各向異性能。它具有重要的物理意義和應(yīng)用價值。從物理意義上講，k分辨磁晶各向異性能可以揭示不同波矢狀態(tài)下電子對磁各向異性的貢獻(xiàn)。在晶體中，不同波矢的電子具有不同的能量和運動狀態(tài)，它們對磁各向異性的貢獻(xiàn)也各不相同。通過分析k分辨磁晶各向異性能，可以了解磁各向異性在k空間中的分布情況，深入理解磁各向異性的微觀起源。在應(yīng)用方面，k分辨磁晶各向異性能的分析有助于優(yōu)化材料的磁性能。在設(shè)計磁性材料時，可以根據(jù)k分辨磁晶各向異性能的結(jié)果，調(diào)整材料的電子結(jié)構(gòu)，增強特定波矢狀態(tài)下電子對磁各向異性的貢獻(xiàn)，從而提高材料的磁各向異性。在研究MgO勢壘隧道結(jié)時，k分辨磁晶各向異性能的分析可以為調(diào)控隧道結(jié)的磁性能提供理論指導(dǎo)，實現(xiàn)對隧道結(jié)磁各向異性的精確調(diào)控。三、MgO勢壘隧道結(jié)磁晶各向異性研究3.1Fe|HfO?|MgO|HfO?|Fe體系3.1.1研究背景在自旋電子學(xué)領(lǐng)域，MgO勢壘隧道結(jié)的磁各向異性調(diào)控是實現(xiàn)高性能自旋電子器件的關(guān)鍵。選擇Fe|HfO?|MgO|HfO?|Fe體系進(jìn)行研究，主要基于以下幾方面原因。一方面，F(xiàn)e作為常見的鐵磁材料，具有良好的鐵磁性能和廣泛的應(yīng)用基礎(chǔ)，其與MgO勢壘的結(jié)合已在眾多研究中展現(xiàn)出重要的物理性質(zhì)。在傳統(tǒng)的Fe/MgO磁性隧道結(jié)中，F(xiàn)e的磁各向異性對隧道結(jié)的隧穿磁電阻效應(yīng)和磁穩(wěn)定性有著關(guān)鍵影響。另一方面，HfO?作為一種高介電常數(shù)材料，近年來在自旋電子學(xué)器件中受到越來越多的關(guān)注。它不僅具有較高的介電常數(shù)，在金屬-氧化物-半導(dǎo)體場效應(yīng)晶體管（MOSFET）中，HfO?常被用作柵極絕緣層材料，以減少漏電流，提高晶體管性能。還具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性，這使得它在與Fe和MgO組成多層結(jié)構(gòu)時，能夠保持結(jié)構(gòu)和性能的穩(wěn)定。HfO?層在調(diào)節(jié)磁晶各向異性中具有潛在作用。從電子結(jié)構(gòu)角度來看，HfO?中的Hf原子具有較強的自旋-軌道耦合效應(yīng)，這可能會與Fe原子的自旋-軌道耦合相互作用，從而影響整個體系的磁晶各向異性。理論研究表明，自旋-軌道耦合效應(yīng)會改變電子的能量狀態(tài)和波函數(shù)分布，進(jìn)而影響磁各向異性。HfO?層與Fe層和MgO層之間的界面特性也可能對磁晶各向異性產(chǎn)生重要影響。界面處原子的排列和電子云分布的變化，會導(dǎo)致電子的隧穿行為和自旋極化特性改變，從而影響磁各向異性。通過研究Fe|HfO?|MgO|HfO?|Fe體系的磁晶各向異性，有望揭示HfO?層在調(diào)控磁各向異性中的作用機(jī)制，為設(shè)計和優(yōu)化高性能的MgO勢壘隧道結(jié)提供理論指導(dǎo)。3.1.2計算細(xì)節(jié)與結(jié)構(gòu)建模在本研究中，采用基于密度泛函理論的Vasp軟件包進(jìn)行第一性原理計算。在計算參數(shù)設(shè)置方面，平面波截斷能設(shè)置為400eV，這一數(shù)值經(jīng)過多次測試和驗證，能夠在保證計算精度的前提下，有效控制計算成本。K點網(wǎng)格采用Monkhorst-Pack方法生成，對于體相結(jié)構(gòu)，選取的K點網(wǎng)格為6×6×6；對于界面結(jié)構(gòu)，考慮到界面的二維特性，K點網(wǎng)格設(shè)置為6×6×1，以充分考慮界面處的電子結(jié)構(gòu)變化。在結(jié)構(gòu)優(yōu)化過程中，采用共軛梯度算法，原子受力收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置為0.01eV/?，能量收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置為10??eV，確保結(jié)構(gòu)達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。在結(jié)構(gòu)模型構(gòu)建方面，首先構(gòu)建了Fe|HfO?|MgO|HfO?|Fe的超晶胞模型。Fe層采用面心立方（FCC）結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)設(shè)置為2.87?，與實驗值相符。MgO層同樣采用FCC結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)為4.21?。HfO?層具有單斜晶系結(jié)構(gòu)，通過實驗數(shù)據(jù)和理論計算確定其原子坐標(biāo)和晶格參數(shù)。為了模擬實際的隧道結(jié)結(jié)構(gòu)，在垂直于界面方向上引入了真空層，真空層厚度設(shè)置為15?，以避免周期性圖像之間的相互作用。在構(gòu)建模型時，考慮了Fe與HfO?、HfO?與MgO之間的晶格匹配和界面原子的排列方式。通過優(yōu)化界面原子的位置和鍵長，使得界面結(jié)構(gòu)達(dá)到能量最低狀態(tài)。這種結(jié)構(gòu)模型的構(gòu)建方法綜合考慮了材料的晶體結(jié)構(gòu)、晶格參數(shù)以及界面特性，能夠較為準(zhǔn)確地反映Fe|HfO?|MgO|HfO?|Fe體系的實際情況，為后續(xù)的磁晶各向異性能計算提供了可靠的基礎(chǔ)。3.1.3磁晶各向異性能計算結(jié)果與分析通過第一性原理計算，得到了Fe|HfO?|MgO|HfO?|Fe體系的磁晶各向異性能。對體系進(jìn)行層分辨磁晶各向異性能分析，結(jié)果表明，F(xiàn)e層和HfO?與Fe的界面層對總磁晶各向異性能的貢獻(xiàn)較大。在Fe層中，靠近HfO?層的原子磁矩的磁晶各向異性能明顯高于體相Fe原子。這是由于界面處Fe原子的電子云分布受到HfO?的影響，自旋-軌道耦合作用增強，導(dǎo)致磁晶各向異性能增加。通過對界面處電子結(jié)構(gòu)的分析，發(fā)現(xiàn)Fe與HfO?界面處的電荷轉(zhuǎn)移和軌道雜化現(xiàn)象較為明顯，進(jìn)一步證實了這種相互作用對磁各向異性的影響。對磁晶各向異性能進(jìn)行軌道分辨分析，結(jié)果顯示，F(xiàn)e原子的d軌道電子對磁各向異性的貢獻(xiàn)最為顯著。在不同磁化方向下，d軌道電子的能量變化較大，這與d軌道電子的自旋-軌道耦合作用較強有關(guān)。當(dāng)磁化方向沿著[100]方向時，d軌道電子的能量相對較低，體系的磁晶各向異性能較小，說明[100]方向為易磁化方向；而當(dāng)磁化方向沿著[111]方向時，d軌道電子的能量較高，磁晶各向異性能增大，[111]方向為難磁化方向。這種軌道分辨的磁晶各向異性能分析，有助于深入理解電子軌道在磁各向異性中的作用機(jī)制。研究還發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e-O鍵長對磁各向異性有著重要影響。在Fe|HfO?|MgO|HfO?|Fe體系中，F(xiàn)e與HfO?和MgO中的O原子形成化學(xué)鍵。通過改變Fe-O鍵長進(jìn)行計算，結(jié)果表明，當(dāng)Fe-O鍵長縮短時，磁晶各向異性能增大。這是因為鍵長的縮短會增強Fe原子與O原子之間的相互作用，使得自旋-軌道耦合作用增強，從而導(dǎo)致磁各向異性增大。這種Fe-O鍵長與磁各向異性之間的關(guān)系，為通過調(diào)控界面原子間的鍵長來優(yōu)化磁各向異性提供了理論依據(jù)。3.1.4結(jié)果討論與小結(jié)綜上所述，F(xiàn)e|HfO?|MgO|HfO?|Fe體系的磁晶各向異性呈現(xiàn)出獨特的特點。Fe層和界面層在磁各向異性中起著關(guān)鍵作用，其中Fe原子的d軌道電子以及Fe-O鍵長對磁各向異性的影響機(jī)制較為顯著。HfO?層的引入通過與Fe層的自旋-軌道耦合相互作用以及界面特性的改變，有效地調(diào)節(jié)了體系的磁晶各向異性。這些計算結(jié)果對于理解磁各向異性的起源具有重要意義。從微觀層面揭示了電子結(jié)構(gòu)、原子間相互作用與磁各向異性之間的內(nèi)在聯(lián)系。通過層分辨和軌道分辨的磁晶各向異性能分析，明確了不同層和電子軌道對磁各向異性的貢獻(xiàn)，為進(jìn)一步深入研究磁各向異性的物理本質(zhì)提供了有力的證據(jù)。研究Fe-O鍵長對磁各向異性的影響，為調(diào)控磁各向異性提供了新的途徑和方法。在實際應(yīng)用中，可以通過優(yōu)化材料的制備工藝，精確控制Fe-O鍵長和界面結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)對MgO勢壘隧道結(jié)磁各向異性的有效調(diào)控，從而提高自旋電子器件的性能和穩(wěn)定性。3.2Cr|Fe|MgO體系3.2.1研究背景在自旋電子學(xué)領(lǐng)域，探索新型的材料體系以實現(xiàn)對磁各向異性的有效調(diào)控，一直是研究的核心目標(biāo)之一。Cr|Fe|MgO體系因其獨特的物理特性，成為了研究磁各向異性及其調(diào)控機(jī)制的重要對象。Fe作為常見的鐵磁材料，具有較高的飽和磁化強度和良好的鐵磁性能，在傳統(tǒng)的磁性隧道結(jié)中已被廣泛研究。而MgO勢壘層則以其優(yōu)異的隧穿磁電阻特性，使得Fe|MgO體系成為了自旋電子學(xué)研究的基礎(chǔ)模型。在Fe|MgO體系中引入Cr層，為調(diào)控磁晶各向異性提供了新的途徑。Cr是一種具有特殊電子結(jié)構(gòu)的過渡金屬，其3d電子的分布和自旋-軌道耦合特性與Fe有所不同。當(dāng)Cr層與Fe層結(jié)合時，Cr的電子結(jié)構(gòu)會對Fe的電子態(tài)產(chǎn)生影響，進(jìn)而改變Fe的磁晶各向異性。從晶體結(jié)構(gòu)角度來看，Cr與Fe的晶格常數(shù)存在一定差異，這種晶格失配會在界面處產(chǎn)生應(yīng)力和應(yīng)變，從而影響原子的磁矩取向和磁晶各向異性能。從電子相互作用角度分析，Cr與Fe之間可能存在電子的轉(zhuǎn)移和軌道雜化，這會改變Fe原子周圍的電子云分布，增強或減弱自旋-軌道耦合作用，最終影響磁晶各向異性。研究Cr|Fe|MgO體系的磁晶各向異性，對于深入理解界面電子結(jié)構(gòu)與磁各向異性之間的關(guān)系具有重要意義。通過精確控制Cr層的厚度、原子排列以及與Fe層的界面特性，可以實現(xiàn)對磁晶各向異性的精準(zhǔn)調(diào)控。這不僅有助于揭示磁各向異性的微觀起源，還能為設(shè)計高性能的自旋電子器件提供理論指導(dǎo)。在實際應(yīng)用中，優(yōu)化Cr|Fe|MgO體系的磁晶各向異性，有望提高磁性隧道結(jié)的熱穩(wěn)定性、降低能耗，推動磁性隨機(jī)存取存儲器等自旋電子器件向更高性能、更低功耗的方向發(fā)展。3.2.2計算細(xì)節(jié)與結(jié)構(gòu)建模本研究采用基于密度泛函理論的Vasp軟件包進(jìn)行第一性原理計算。在計算參數(shù)設(shè)置方面，平面波截斷能設(shè)定為450eV，這一數(shù)值經(jīng)過多次測試，能夠在保證計算精度的同時，有效控制計算資源的消耗。K點網(wǎng)格的生成采用Monkhorst-Pack方法，對于體相結(jié)構(gòu)，選取8×8×8的K點網(wǎng)格；對于涉及界面的結(jié)構(gòu)，考慮到界面的二維特性，K點網(wǎng)格設(shè)置為8×8×1，以充分考慮界面處電子結(jié)構(gòu)的變化。在結(jié)構(gòu)優(yōu)化過程中，選用共軛梯度算法，原子受力收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)定為0.005eV/?，能量收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)定為10??eV，確保結(jié)構(gòu)達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。在構(gòu)建Cr|Fe|MgO體系的計算模型時，首先搭建了包含Cr層、Fe層和MgO層的超晶胞模型。Fe層采用面心立方（FCC）結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)設(shè)置為2.87?，與實驗值相符。MgO層同樣采用FCC結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)為4.21?。Cr層采用體心立方（BCC）結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)為2.88?。為了模擬實際的隧道結(jié)結(jié)構(gòu)，在垂直于界面方向引入了厚度為15?的真空層，以避免周期性圖像之間的相互作用。在構(gòu)建模型時，仔細(xì)考慮了Cr與Fe、Fe與MgO之間的晶格匹配和界面原子的排列方式。通過優(yōu)化界面原子的位置和鍵長，使得界面結(jié)構(gòu)達(dá)到能量最低狀態(tài)。在Cr|Fe界面處，通過調(diào)整原子的相對位置，使界面處的原子間相互作用達(dá)到平衡，從而得到穩(wěn)定的界面結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)模型的構(gòu)建方法綜合考慮了材料的晶體結(jié)構(gòu)、晶格參數(shù)以及界面特性，能夠較為準(zhǔn)確地反映Cr|Fe|MgO體系的實際情況，為后續(xù)的磁晶各向異性能計算提供了可靠的基礎(chǔ)。3.2.3磁晶各向異性能計算結(jié)果與分析通過第一性原理計算，獲得了Cr|Fe|MgO體系的磁晶各向異性能。計算結(jié)果顯示，Cr層的引入顯著改變了Fe|MgO體系的磁晶各向異性。當(dāng)Cr層厚度增加時，體系的磁晶各向異性能呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢。在Cr層厚度較小時，隨著Cr層厚度的增加，Cr與Fe之間的電子相互作用增強，自旋-軌道耦合作用增大，導(dǎo)致磁晶各向異性能增大。當(dāng)Cr層厚度達(dá)到一定值后，繼續(xù)增加Cr層厚度，體系的磁晶各向異性能開始減小，這可能是由于Cr層過厚導(dǎo)致界面處的應(yīng)力和應(yīng)變分布發(fā)生變化，削弱了對磁晶各向異性的增強作用。對體系進(jìn)行層分辨磁晶各向異性能分析，結(jié)果表明，F(xiàn)e層和Cr|Fe界面層對總磁晶各向異性能的貢獻(xiàn)較大。在Fe層中，靠近Cr層的原子磁矩的磁晶各向異性能明顯高于體相Fe原子。這是因為界面處Fe原子的電子云分布受到Cr的影響，自旋-軌道耦合作用增強，導(dǎo)致磁晶各向異性能增加。通過對界面處電子結(jié)構(gòu)的分析，發(fā)現(xiàn)Cr與Fe界面處存在明顯的電荷轉(zhuǎn)移和軌道雜化現(xiàn)象，進(jìn)一步證實了這種相互作用對磁各向異性的影響。在Cr|Fe界面處，電荷從Fe原子轉(zhuǎn)移到Cr原子，使得界面處的電子云分布發(fā)生變化，自旋-軌道耦合作用增強，從而導(dǎo)致磁晶各向異性能增大。研究還發(fā)現(xiàn)，Cr|Fe|MgO體系在不同方向上的磁晶各向異性能存在差異。在[100]方向上，體系的磁晶各向異性能相對較小，為易磁化方向；而在[111]方向上，磁晶各向異性能較大，為難磁化方向。這種磁晶各向異性的方向依賴性與體系的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。在[100]方向上，原子的排列和電子云分布使得自旋-軌道耦合作用相對較弱，磁晶各向異性能較低；而在[111]方向上，原子的排列和電子云分布導(dǎo)致自旋-軌道耦合作用增強，磁晶各向異性能增大。3.2.4k分辨電壓調(diào)控磁晶各向異性能與量子阱態(tài)分析為了深入研究Cr|Fe|MgO體系的電壓調(diào)控磁晶各向異性機(jī)制，進(jìn)行了k分辨電壓調(diào)控磁晶各向異性能的計算與分析。通過在計算中施加不同強度的外加電場，模擬電壓調(diào)控過程，得到了k空間中不同波矢k處的磁晶各向異性能隨電壓的變化關(guān)系。結(jié)果表明，在不同的k點，磁晶各向異性能對電壓的響應(yīng)存在差異。在某些k點，隨著電壓的增加，磁晶各向異性能顯著增大；而在另一些k點，磁晶各向異性能則變化較小。這種k分辨的電壓調(diào)控磁晶各向異性能變化與體系中的量子阱態(tài)密切相關(guān)。量子阱態(tài)是指電子在具有特定勢阱結(jié)構(gòu)的材料中形成的束縛態(tài)。在Cr|Fe|MgO體系中，F(xiàn)e層和MgO層之間形成了量子阱結(jié)構(gòu)，電子在其中的運動受到限制。當(dāng)施加電壓時，電場會改變量子阱的勢壘高度和寬度，從而影響量子阱態(tài)中電子的能量和波函數(shù)分布。由于不同k點的電子對應(yīng)著不同的量子阱態(tài)，因此它們對電壓的響應(yīng)也不同。在與量子阱態(tài)能量匹配較好的k點，電壓對電子態(tài)的影響較大，導(dǎo)致磁晶各向異性能變化顯著；而在與量子阱態(tài)能量不匹配的k點，電壓對電子態(tài)的影響較小，磁晶各向異性能變化不明顯。通過對量子阱態(tài)的分析，進(jìn)一步揭示了電壓調(diào)控磁晶各向異性的微觀機(jī)制。當(dāng)電壓改變量子阱態(tài)中電子的能量時，會影響電子與自旋軌道耦合的相互作用。電子能量的變化會導(dǎo)致其波函數(shù)分布發(fā)生改變，進(jìn)而改變自旋-軌道耦合的強度，最終影響磁晶各向異性能。當(dāng)電壓使得量子阱態(tài)中電子的能量升高時，電子的波函數(shù)在空間中的分布發(fā)生變化，自旋-軌道耦合作用增強，磁晶各向異性能增大。這種基于量子阱態(tài)的分析，為理解Cr|Fe|MgO體系的電壓調(diào)控磁晶各向異性機(jī)制提供了微觀層面的解釋。3.2.5層分辨電壓調(diào)控磁晶各向異性能與非局域態(tài)效應(yīng)研究Cr|Fe|MgO體系的層分辨電壓調(diào)控磁晶各向異性能，有助于深入了解電壓對不同層磁各向異性的影響。通過計算不同層在電壓作用下的磁晶各向異性能變化，發(fā)現(xiàn)Fe層和Cr|Fe界面層對電壓的響應(yīng)較為敏感。在Fe層中，靠近Cr層的原子磁矩的磁晶各向異性能在電壓作用下變化明顯。這是因為電壓會改變Fe原子周圍的電子云分布，特別是在界面附近，電子云的變化更為顯著，從而影響自旋-軌道耦合作用，導(dǎo)致磁晶各向異性能改變。在Cr|Fe界面層，電壓會增強界面處的電荷轉(zhuǎn)移和軌道雜化，進(jìn)一步改變磁晶各向異性能。非局域態(tài)效應(yīng)在電壓調(diào)控磁晶各向異性中起著重要作用。非局域態(tài)是指電子在材料中具有一定的離域性，其波函數(shù)不僅僅局限在某個原子周圍。在Cr|Fe|MgO體系中，由于界面的存在和電子的相互作用，存在一定比例的非局域態(tài)電子。當(dāng)施加電壓時，這些非局域態(tài)電子的波函數(shù)會受到電場的影響，其在不同層之間的分布發(fā)生變化。非局域態(tài)電子的這種變化會影響不同層之間的磁相互作用，進(jìn)而影響層分辨的磁晶各向異性能。非局域態(tài)電子從Fe層向Cr層的轉(zhuǎn)移，會改變Cr|Fe界面處的磁相互作用，導(dǎo)致界面層的磁晶各向異性能發(fā)生變化。這種非局域態(tài)效應(yīng)的分析，為全面理解電壓調(diào)控磁晶各向異性的機(jī)制提供了新的視角，強調(diào)了電子在不同層之間的離域行為對磁各向異性的影響。3.2.6結(jié)果討論與小結(jié)綜上所述，Cr|Fe|MgO體系展現(xiàn)出獨特的磁晶各向異性特性以及電壓調(diào)控行為。Cr層的引入通過改變Fe的電子結(jié)構(gòu)和界面特性，有效地調(diào)控了體系的磁晶各向異性。在電壓調(diào)控方面，k分辨和層分辨的磁晶各向異性能分析揭示了量子阱態(tài)和非局域態(tài)效應(yīng)在其中的重要作用。這些研究結(jié)果對于自旋電子學(xué)領(lǐng)域具有重要意義。從理論層面來看，深入理解了Cr|Fe|MgO體系中磁晶各向異性的起源和電壓調(diào)控機(jī)制，豐富了自旋電子學(xué)的理論體系。通過揭示量子阱態(tài)和非局域態(tài)效應(yīng)在電壓調(diào)控中的作用，為進(jìn)一步研究其他材料體系的電壓調(diào)控磁各向異性提供了理論參考。在實際應(yīng)用方面，為設(shè)計高性能的自旋電子器件提供了指導(dǎo)。通過優(yōu)化Cr層的厚度和界面結(jié)構(gòu)，可以實現(xiàn)對磁晶各向異性的精確調(diào)控，提高磁性隧道結(jié)的性能和穩(wěn)定性。合理利用電壓調(diào)控磁各向異性的特性，可以降低器件的能耗，實現(xiàn)低功耗的自旋電子器件設(shè)計。未來的研究可以進(jìn)一步探索Cr|Fe|MgO體系在不同條件下的磁性能，以及與其他材料體系的復(fù)合應(yīng)用，以拓展其在自旋電子學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。3.3Cr|HM（W,Pt,Ir）|Fe|MgO體系3.3.1研究背景與設(shè)計思路在自旋電子學(xué)的持續(xù)發(fā)展進(jìn)程中，探索新型材料體系以實現(xiàn)對磁各向異性的高效調(diào)控，始終是研究的核心關(guān)注點之一。Cr|HM（W,Pt,Ir）|Fe|MgO體系因其獨特的物理特性和潛在的應(yīng)用價值，逐漸成為研究磁各向異性及其調(diào)控機(jī)制的關(guān)鍵體系。Fe作為常見的鐵磁材料，具備高飽和磁化強度和良好的鐵磁性能，在傳統(tǒng)的磁性隧道結(jié)研究中占據(jù)重要地位。MgO勢壘層憑借其出色的隧穿磁電阻特性，使Fe|MgO體系成為自旋電子學(xué)研究的基礎(chǔ)模型。在Fe|MgO體系中引入Cr層和不同的重金屬層（W、Pt、Ir），為調(diào)控磁晶各向異性開辟了新的途徑。Cr作為一種過渡金屬，其3d電子的分布和自旋-軌道耦合特性與Fe存在差異。當(dāng)Cr層與Fe層結(jié)合時，Cr的電子結(jié)構(gòu)會對Fe的電子態(tài)產(chǎn)生顯著影響，進(jìn)而改變Fe的磁晶各向異性。從晶體結(jié)構(gòu)角度來看，Cr與Fe的晶格常數(shù)不同，這種晶格失配會在界面處產(chǎn)生應(yīng)力和應(yīng)變，影響原子的磁矩取向和磁晶各向異性能。從電子相互作用角度分析，Cr與Fe之間可能發(fā)生電子的轉(zhuǎn)移和軌道雜化，改變Fe原子周圍的電子云分布，增強或減弱自旋-軌道耦合作用，最終影響磁各向異性。W、Pt、Ir等重金屬具有較強的自旋-軌道耦合效應(yīng)，這使得它們在與Fe結(jié)合時，能夠?qū)e的磁各向異性產(chǎn)生獨特的影響。W原子的5d電子與Fe原子的3d電子相互作用，會改變電子云的分布，進(jìn)而影響自旋-軌道耦合強度。Pt和Ir的強自旋-軌道耦合效應(yīng)可以在界面處誘導(dǎo)產(chǎn)生較大的垂直磁各向異性。通過精確控制Cr層和重金屬層的厚度、原子排列以及與Fe層的界面特性，可以實現(xiàn)對磁晶各向異性的精準(zhǔn)調(diào)控。這不僅有助于深入揭示磁各向異性的微觀起源，還能為設(shè)計高性能的自旋電子器件提供堅實的理論指導(dǎo)。在實際應(yīng)用中，優(yōu)化Cr|HM（W,Pt,Ir）|Fe|MgO體系的磁晶各向異性，有望提升磁性隧道結(jié)的熱穩(wěn)定性、降低能耗，推動磁性隨機(jī)存取存儲器等自旋電子器件向更高性能、更低功耗的方向發(fā)展。3.3.2結(jié)構(gòu)建模與計算方法本研究采用基于密度泛函理論的Vasp軟件包進(jìn)行第一性原理計算。在計算參數(shù)設(shè)置方面，平面波截斷能設(shè)置為500eV，該數(shù)值經(jīng)過多次測試驗證，既能確保計算精度，又能有效控制計算成本。K點網(wǎng)格的生成采用Monkhorst-Pack方法，對于體相結(jié)構(gòu)，選取10×10×10的K點網(wǎng)格；對于涉及界面的結(jié)構(gòu)，考慮到界面的二維特性，K點網(wǎng)格設(shè)置為10×10×1，以充分考慮界面處電子結(jié)構(gòu)的變化。在結(jié)構(gòu)優(yōu)化過程中，采用共軛梯度算法，原子受力收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)定為0.001eV/?，能量收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)定為10??eV，確保結(jié)構(gòu)達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。在構(gòu)建Cr|HM（W,Pt,Ir）|Fe|MgO體系的計算模型時，首先搭建了包含Cr層、重金屬層（W、Pt、Ir）、Fe層和MgO層的超晶胞模型。Fe層采用面心立方（FCC）結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)設(shè)置為2.87?，與實驗值相符。MgO層同樣采用FCC結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)為4.21?。Cr層采用體心立方（BCC）結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)為2.88?。W、Pt、Ir層的晶體結(jié)構(gòu)和晶格參數(shù)根據(jù)實驗數(shù)據(jù)和理論計算確定。為了模擬實際的隧道結(jié)結(jié)構(gòu)，在垂直于界面方向引入了厚度為15?的真空層，以避免周期性圖像之間的相互作用。在構(gòu)建模型時，充分考慮了Cr與Fe、重金屬層與Fe、Fe與MgO之間的晶格匹配和界面原子的排列方式。通過優(yōu)化界面原子的位置和鍵長，使得界面結(jié)構(gòu)達(dá)到能量最低狀態(tài)。在Cr|Fe界面處，通過調(diào)整原子的相對位置，使界面處的原子間相互作用達(dá)到平衡，從而得到穩(wěn)定的界面結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)模型的構(gòu)建方法綜合考慮了材料的晶體結(jié)構(gòu)、晶格參數(shù)以及界面特性，能夠較為準(zhǔn)確地反映Cr|HM（W,Pt,Ir）|Fe|MgO體系的實際情況，為后續(xù)的磁晶各向異性能計算提供了可靠的基礎(chǔ)。3.3.3Cr/Pt/Fe/MgO的磁晶各向異性能及其電壓調(diào)控通過第一性原理計算，獲得了Cr/Pt/Fe/MgO體系的磁晶各向異性能。計算結(jié)果顯示，Cr層和Pt層的引入顯著改變了Fe|MgO體系的磁晶各向異性。Cr層與Fe層之間的電子相互作用增強了自旋-軌道耦合作用，使得磁晶各向異性能增大。而Pt層憑借其較強的自旋-軌道耦合效應(yīng)，在界面處誘導(dǎo)產(chǎn)生了較大的垂直磁各向異性。在該體系中，體系在[100]方向的磁晶各向異性能相對較小，為易磁化方向；而在[111]方向的磁晶各向異性能較大，為難磁化方向。這種磁晶各向異性的方向依賴性與體系的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。在[100]方向上，原子的排列和電子云分布使得自旋-軌道耦合作用相對較弱，磁晶各向異性能較低；而在[111]方向上，原子的排列和電子云分布導(dǎo)致自旋-軌道耦合作用增強，磁晶各向異性能增大。在研究電壓調(diào)控磁晶各向異性時，發(fā)現(xiàn)量子阱態(tài)在其中起著重要作用。在Cr/Pt/Fe/MgO體系中，F(xiàn)e層和MgO層之間形成了量子阱結(jié)構(gòu)，電子在其中的運動受到限制。當(dāng)施加電壓時，電場會改變量子阱的勢壘高度和寬度，從而影響量子阱態(tài)中電子的能量和波函數(shù)分布。由于不同k點的電子對應(yīng)著不同的量子阱態(tài)，它們對電壓的響應(yīng)也各不相同。在與量子阱態(tài)能量匹配較好的k點，電壓對電子態(tài)的影響較大，導(dǎo)致磁晶各向異性能變化顯著；而在與量子阱態(tài)能量不匹配的k點，電壓對電子態(tài)的影響較小，磁晶各向異性能變化不明顯。這種基于量子阱態(tài)的分析，為理解Cr/Pt/Fe/MgO體系的電壓調(diào)控磁晶各向異性機(jī)制提供了微觀層面的解釋。當(dāng)電壓改變量子阱態(tài)中電子的能量時，會影響電子與自旋軌道耦合的相互作用。電子能量的變化會導(dǎo)致其波函數(shù)分布發(fā)生改變，進(jìn)而改變自旋-軌道耦合的強度，最終影響磁晶各向異性能。當(dāng)電壓使得量子阱態(tài)中電子的能量升高時，電子的波函數(shù)在空間中的分布發(fā)生變化，自旋-軌道耦合作用增強，磁晶各向異性能增大。3.3.4Cr/Ir/Fe/MgO和Cr/W/Fe/MgO的高電壓調(diào)控磁各向異性系數(shù)預(yù)測通過第一性原理計算，對Cr/Ir/Fe/MgO和Cr/W/Fe/MgO體系的高電壓調(diào)控磁各向異性系數(shù)進(jìn)行了預(yù)測。在Cr/Ir/Fe/MgO體系中，由于Ir具有較強的自旋-軌道耦合效應(yīng)，在與Fe層的界面處誘導(dǎo)產(chǎn)生了較大的垂直磁各向異性。計算結(jié)果表明，隨著電壓的增加，該體系的磁各向異性系數(shù)呈現(xiàn)出明顯的變化趨勢。在低電壓范圍內(nèi)，磁各向異性系數(shù)隨電壓的增加而逐漸增大；當(dāng)電壓達(dá)到一定值后，磁各向異性系數(shù)的增長趨勢逐漸變緩。這種變化趨勢與體系中電子結(jié)構(gòu)的變化密切相關(guān)。隨著電壓的增加，電場對界面處電子云分布的影響逐漸增強，自旋-軌道耦合作用發(fā)生改變，從而導(dǎo)致磁各向異性系數(shù)發(fā)生變化。在Cr/W/Fe/MgO體系中，W的5d電子與Fe的3d電子相互作用，對體系的磁各向異性產(chǎn)生了獨特的影響。預(yù)測結(jié)果顯示，該體系的磁各向異性系數(shù)在電壓調(diào)控下也呈現(xiàn)出顯著的變化。與Cr/Ir/Fe/MgO體系不同的是，Cr/W/Fe/MgO體系的磁各向異性系數(shù)在電壓作用下的變化更為復(fù)雜。在某些電壓范圍內(nèi)，磁各向異性系數(shù)會出現(xiàn)先增大后減小的現(xiàn)象。這是由于W與Fe之間的電子相互作用在不同電壓下發(fā)生了變化，導(dǎo)致自旋-軌道耦合作用和磁各向異性的變化呈現(xiàn)出復(fù)雜的行為。通過對這兩個體系的高電壓調(diào)控磁各向異性系數(shù)的預(yù)測，發(fā)現(xiàn)不同重金屬層對磁各向異性的影響存在明顯差異。Ir和W的自旋-軌道耦合特性以及與Fe的電子相互作用方式不同，導(dǎo)致了它們在電壓調(diào)控下對磁各向