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文檔簡介

近年來，C(sp3)-C(sp3)交叉偶聯反應方法學的相關研究，已經逐漸受到有機合成化學家的大量關注(Scheme1)。這里，設計出首例在Ni-電催化條件下進行的malonatehalfamides與一級羧酸衍生物之間的對映與非對映選擇性dDCC(doublydecarboxylativecrosscoupling)反應方法學。首先，作者采用RAE(redox-activeester)

1與2作為模型底物，進行相關反應條件的優化篩選

(Table1)。進而確定最佳的反應條件為：采用NiCl2·glyme作為催化劑，L15作為手性配體，MgBr2與FeBr3作為添加劑，LiBr作為支持電解質，Mg(+)作為陽極，RVC(-)作為陰極，控制電流為4mA，DMA作為反應溶劑，反應溫度為0

oC，最終獲得相應的dDCC產物3

(90%ee)。在上述的最佳反應條件下，作者對上述dDCC反應過程中的RAE以及一級羧酸底物(Table2)的應用范圍進行深入研究。之后，該小組通過如下的一系列研究進一步表明，這一全新的對映選擇性dDCC反應方法學具有潛在的合成應用價值

(Figure2)。接下來，作者對上述dDCC過程的反應機理進行進一步研究

(FiguresS1-S2)?；谏鲜龅膶嶒炑芯?，作者提出如下合理的反應機理?？偨Y成功設計出首例在Ni-電催化條件下進行的malonatehalfamides與一級羧酸衍生物之間的對映與非對映選擇性dDCC反應方法學，進而成功完成一系列具有α-烷基立體中心的手性酰胺分子的構建。這一全新的對映選擇性dDCC策

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