一、引言1.1研究背景與意義在凝聚態物理領域，二維拓撲材料憑借其獨特的電子結構和新奇的物理性質，已然成為研究的焦點。這類材料具有受拓撲保護的邊緣態或表面態，這些態呈現出與傳統材料截然不同的特性。以石墨烯為代表，它作為典型的二維材料，具備優異的電學、力學和熱學性能，在高速電子學、傳感器、復合材料等領域展現出廣闊的應用前景。而拓撲絕緣體，其內部表現為絕緣態，表面卻存在受拓撲保護的導電態，這種獨特的性質使其在自旋電子學、量子計算等領域極具潛力。二維拓撲材料在電子輸運方面展現出獨特的性質。例如，量子自旋霍爾效應允許電子在材料邊緣無耗散地傳輸，這一特性為低功耗電子器件的研發帶來了新的希望。在量子計算領域，拓撲材料的拓撲保護特性有望用于構建拓撲量子比特，從而顯著提高量子比特的穩定性和抗干擾能力。此外，二維拓撲材料在磁電效應、熱電效應等方面也呈現出新穎的特性，為新型能源轉換和存儲器件的開發提供了新的思路。在實際應用中，二維拓撲材料不可避免地會受到無序的影響。無序的存在形式多樣，包括雜質、缺陷、晶格畸變等。這些無序因素會破壞材料的周期性結構，進而對材料的電子結構和物理性質產生顯著影響。例如，雜質的引入可能會導致電子的散射，從而改變材料的電導率；缺陷的存在可能會形成局域態，影響電子的傳輸路徑。研究無序對二維拓撲材料性質的影響，有助于深入理解材料的本征物理性質，揭示材料在實際應用中的性能變化規律。這對于優化材料性能、拓展材料應用領域具有重要的指導意義。通過研究無序效應，我們可以探索如何在材料制備和應用過程中有效地控制無序，從而提高材料的性能和穩定性。因此，深入探究無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的影響，不僅具有重要的理論意義，也具有迫切的實際需求。1.2國內外研究現狀二維拓撲材料自被發現以來，便成為國內外科研人員關注的焦點。在早期的理論研究中，國外科學家率先提出了量子自旋霍爾效應的理論模型，為二維拓撲材料的研究奠定了基礎。例如，Kane和Mele在2005年通過理論計算預測了石墨烯在引入自旋軌道耦合后可實現量子自旋霍爾效應，這一理論突破激發了全球范圍內對二維拓撲材料的研究熱潮。在實驗方面，2007年，德國維爾茨堡大學的研究團隊首次在HgTe/CdTe量子阱中觀測到了量子自旋霍爾效應，證實了理論預言，這一成果標志著二維拓撲材料的研究從理論走向實驗驗證階段。此后，各國科研團隊紛紛投入到二維拓撲材料的研究中，不斷探索新的材料體系和物理性質。在國內，清華大學、中國科學院物理研究所等科研機構在二維拓撲材料的研究中取得了一系列重要成果。清華大學的薛其坤團隊在拓撲絕緣體的分子束外延生長和量子反常霍爾效應的實驗觀測方面做出了杰出貢獻。2013年，該團隊在Cr摻雜的(Bi,Sb)2Te3薄膜中首次觀測到量子反常霍爾效應，這是國際上的重大突破，為拓撲材料在低功耗電子器件中的應用開辟了新途徑。關于無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的影響，國內外的研究也取得了豐碩的成果。國外研究中，一些團隊利用理論計算和數值模擬的方法，深入研究了雜質和缺陷對拓撲材料電子結構和輸運性質的影響。例如，通過第一性原理計算，研究人員發現雜質的存在會導致拓撲材料的能帶結構發生變化，進而影響電子的輸運行為。在實驗上，一些研究通過引入不同類型的無序，如原子替代、離子輻照等，來研究其對二維拓撲材料輸運性質的影響。國內研究人員在這一領域也取得了重要進展。中國科學院半導體研究所的研究團隊通過實驗和理論相結合的方法，研究了缺陷對二維拓撲絕緣體輸運性質的影響。他們發現，缺陷的存在會導致拓撲絕緣體的表面態發生散射，從而影響其輸運性質。此外，一些團隊還研究了無序對二維拓撲材料軌道磁化的影響，發現無序會導致軌道磁化的變化，進而影響材料的磁學性質。盡管國內外在二維拓撲材料以及無序對其影響的研究方面取得了顯著進展，但仍存在一些未解決的問題。例如，對于復雜無序體系下二維拓撲材料的性質，目前的研究還不夠深入；在實驗上，如何精確控制和表征無序，仍然是一個挑戰。此外，關于無序對二維拓撲材料在量子計算、自旋電子學等實際應用中的影響，還需要進一步的研究。這些問題的解決將為二維拓撲材料的實際應用提供更堅實的理論和實驗基礎。1.3研究內容與方法本研究聚焦于無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的影響，旨在深入揭示其中的物理機制和規律，為二維拓撲材料的實際應用提供堅實的理論支撐。具體研究內容如下：二維拓撲材料的電子結構與本征性質研究：運用密度泛函理論（DFT），細致計算二維拓撲材料的電子結構，包括能帶結構、態密度等。深入分析材料的拓撲性質，如拓撲不變量的計算與分析，以明確材料的拓撲分類和特性。通過對本征性質的研究，為后續探討無序對其影響提供基礎。無序模型的構建與模擬：考慮多種無序類型，如點缺陷、線缺陷、面缺陷以及雜質原子的替代和間隙等，構建相應的無序模型。采用蒙特卡羅（MonteCarlo）模擬方法，隨機生成不同濃度和分布的無序結構，模擬實際材料中可能存在的無序情況。結合分子動力學模擬，研究無序結構的動態演化過程，以及其對材料原子結構和晶格振動的影響。無序對輸運性質的影響研究：基于玻爾茲曼輸運理論，結合第一性原理計算，研究無序對二維拓撲材料電子輸運性質的影響。計算不同無序條件下的電導率、熱導率、霍爾系數等輸運參數，分析無序導致的電子散射機制，如彈性散射和非彈性散射的作用。通過數值模擬，研究無序對拓撲保護的邊緣態輸運性質的影響，探索邊緣態在無序環境下的穩定性和變化規律。無序對軌道磁化的影響研究：運用基于密度泛函理論的磁性計算方法，研究無序對二維拓撲材料軌道磁化的影響。計算不同無序條件下的軌道磁矩、磁化率等磁性參數，分析無序對材料內部磁相互作用的影響機制。通過理論模型和數值模擬，研究無序誘導的軌道磁化變化與材料電子結構變化之間的關聯，揭示其中的物理本質。實驗驗證與分析：與實驗團隊合作，制備具有不同無序程度的二維拓撲材料樣品。采用先進的材料表征技術，如掃描隧道顯微鏡（STM）、透射電子顯微鏡（TEM）、角分辨光電子能譜（ARPES）等，對樣品的原子結構、電子結構和拓撲性質進行精確表征，確定樣品中的無序類型、濃度和分布情況。通過輸運測量和磁性測量實驗，獲取樣品的輸運性質和軌道磁化數據，與理論計算和模擬結果進行對比分析，驗證理論模型的正確性和有效性。在研究方法上，本研究將綜合運用理論計算、數值模擬和實驗研究相結合的手段。理論計算方面，主要采用密度泛函理論，結合量子力學和固體物理的基本原理，精確描述二維拓撲材料的電子結構和物理性質。數值模擬方法包括蒙特卡羅模擬、分子動力學模擬和基于玻爾茲曼輸運理論的輸運模擬等，用于研究無序的產生、演化及其對材料性質的影響。實驗研究則通過制備樣品、表征和測量，為理論和模擬提供直接的實驗驗證和數據支持。通過多方法的協同研究，確保研究結果的準確性和可靠性。二、二維拓撲材料概述2.1二維拓撲材料的基本概念二維拓撲材料是指在二維空間中具有獨特拓撲性質的材料，其原子或分子以二維晶格的形式排列，形成具有特定對稱性的晶體結構。這種材料的拓撲性質使其在電子、磁性和光學等方面展現出與傳統材料截然不同的特性。與一般二維材料相比，二維拓撲材料的獨特之處在于其能帶結構具有拓撲保護特性。在傳統材料中，電子的行為主要由其所處的能級和動量決定，而在二維拓撲材料中，電子的行為不僅受到這些因素的影響，還受到材料拓撲性質的制約。以石墨烯為例，它是一種典型的二維材料，由碳原子以六邊形晶格排列而成。石墨烯的能帶結構中存在狄拉克錐，電子在狄拉克點附近表現出線性色散關系，具有類似于無質量相對論粒子的行為。這種特殊的能帶結構賦予了石墨烯優異的電學性能，如高載流子遷移率和室溫下的彈道輸運特性。當石墨烯引入自旋軌道耦合時，其能帶結構會發生變化，從而實現量子自旋霍爾效應。在這種情況下，石墨烯內部表現為絕緣態，而邊緣則存在受拓撲保護的導電態。這些邊緣態具有自旋-動量鎖定的特性，即電子的自旋方向與運動方向相互關聯，使得電子在邊緣傳輸時不會受到非磁性雜質和缺陷的散射，從而實現無耗散的輸運。二維拓撲材料的拓撲性質源于其能帶結構的非平凡拓撲特征。在凝聚態物理中，拓撲不變量是描述材料拓撲性質的重要物理量。對于二維拓撲材料，常用的拓撲不變量包括Z2不變量和陳數（Chernnumber）。以拓撲絕緣體為例，其Z2不變量不為零，這表明材料的能帶結構具有非平凡的拓撲性質，從而導致表面存在受拓撲保護的導電態。從微觀角度來看，二維拓撲材料的拓撲保護特性源于其電子波函數的相位變化。在具有拓撲保護的邊緣態或表面態中，電子波函數的相位在材料邊界處發生了特殊的變化，形成了一種拓撲穩定的結構。這種結構使得電子在邊界處的傳輸具有魯棒性，不易受到外界干擾的影響。例如，在量子自旋霍爾絕緣體中，由于時間反演對稱性的保護，邊緣態的電子波函數在邊界處形成了特定的相位分布，使得電子在邊緣傳輸時能夠保持其自旋和動量的鎖定關系，從而實現無耗散的輸運。2.2常見二維拓撲材料的類型及特性2.2.1拓撲絕緣體拓撲絕緣體是二維拓撲材料中的重要類別，具有獨特的電子結構和物理性質。其最顯著的特性是體相絕緣，表面導電。以量子自旋霍爾絕緣體為例，它是拓撲絕緣體的一種特殊形式，展現出量子自旋霍爾效應。在量子自旋霍爾絕緣體中，材料內部的電子由于能隙的存在，無法自由移動，呈現出絕緣狀態。而在材料的邊緣，存在著受拓撲保護的導電態，這些邊緣態的電子具有自旋-動量鎖定的特性。具體來說，當電子在邊緣傳輸時，其自旋方向與運動方向相互關聯，例如，向右運動的電子自旋向上，向左運動的電子自旋向下。這種特性使得邊緣態的電子在傳輸過程中，不會受到非磁性雜質和缺陷的散射，從而實現無耗散的輸運。理論上，量子自旋霍爾絕緣體的邊緣態可以用一個簡單的模型來描述。在這個模型中，邊緣態的電子可以看作是在一個一維的通道中運動，其能量與動量之間呈現出線性關系，類似于狄拉克費米子的行為。這種線性色散關系使得邊緣態的電子具有較高的遷移率，能夠在低能耗的情況下實現高效的電子傳輸。在實際應用中，量子自旋霍爾絕緣體的這種特性具有巨大的潛力。在自旋電子學領域，它可以用于制造低功耗的自旋電子器件，如自旋場效應晶體管。由于邊緣態的電子具有特定的自旋方向，通過控制自旋的注入和檢測，可以實現信息的高效存儲和處理，從而大大降低器件的能耗。在量子計算領域，量子自旋霍爾絕緣體的拓撲保護特性使其有望成為構建拓撲量子比特的候選材料之一。拓撲量子比特具有較強的抗干擾能力，能夠在一定程度上克服量子比特易受環境噪聲影響的問題，提高量子計算的穩定性和可靠性。實驗上，已經在多種材料體系中觀測到了量子自旋霍爾效應。例如，在HgTe/CdTe量子阱中，通過精確控制材料的生長和制備工藝，成功地實現了量子自旋霍爾態。利用角分辨光電子能譜（ARPES）等先進的實驗技術，可以直接觀測到量子自旋霍爾絕緣體邊緣態的電子結構和色散關系，驗證了理論預言。掃描隧道顯微鏡（STM）也可以用于研究量子自旋霍爾絕緣體的表面和邊緣態，提供關于材料原子結構和電子態的詳細信息。2.2.2拓撲半金屬拓撲半金屬是另一類重要的二維拓撲材料，其能帶結構具有獨特的特點。Weyl半金屬和Dirac半金屬是拓撲半金屬中的典型代表。在Weyl半金屬中，其能帶結構存在特殊的簡并點，稱為Weyl點。這些Weyl點是由兩個具有相反手性的能帶交叉形成的，類似于三維動量空間中的磁單極子。Weyl半金屬的低能激發態可以用Weyl方程來描述，其中電子表現為無質量的相對論性準粒子。在這種材料中，電子的色散關系是線性的，類似于光子的色散關系，這使得Weyl半金屬具有非常高的載流子遷移率和獨特的輸運性質。Dirac半金屬的能帶結構同樣存在簡并點，稱為Dirac點。與Weyl半金屬不同的是，Dirac點是由四個具有不同手性的能帶交叉形成的，其低能激發態可以用Dirac方程來描述。Dirac半金屬中的電子也表現為無質量的相對論性準粒子，具有線性的色散關系。與Weyl半金屬相比，Dirac半金屬的晶體對稱性通常更高，其能帶結構更加復雜。在電子傳輸方面，Weyl半金屬和Dirac半金屬都展現出與傳統金屬截然不同的性質。由于其能帶結構的特殊性，拓撲半金屬中的電子在傳輸過程中受到的散射較小，這使得它們具有較高的電導率和熱導率。在Weyl半金屬中，由于Weyl點的存在，電子在動量空間中具有特殊的分布，導致其在輸運過程中出現手性反常現象。當施加電場和磁場時，具有相反手性的Weyl費米子之間會發生不對稱的散射，從而導致電流的異常增加，這種現象被稱為負磁阻效應。這種獨特的輸運性質使得Weyl半金屬在低能耗電子器件和高速電子學領域具有潛在的應用價值。Dirac半金屬也具有一些獨特的電子傳輸特性。由于其Dirac點附近的電子具有線性色散關系，電子的有效質量趨近于零，這使得Dirac半金屬在室溫下能夠實現高速的電子傳輸。在一些Dirac半金屬材料中，還觀測到了量子振蕩現象，這是由于電子在強磁場下的朗道量子化導致的。通過研究量子振蕩現象，可以深入了解Dirac半金屬的電子結構和拓撲性質。2.3二維拓撲材料的應用領域2.3.1量子計算在量子計算領域，二維拓撲材料展現出獨特的優勢，為實現穩定、高效的量子比特提供了新的途徑。拓撲量子比特是基于二維拓撲材料的拓撲保護特性而設計的，其原理源于拓撲材料中電子態的拓撲穩定性。在二維拓撲絕緣體中，邊緣態或表面態的電子具有受拓撲保護的特性，這些態對局部的雜質、缺陷和環境噪聲具有較強的抵抗力。這種拓撲保護機制使得拓撲量子比特能夠在一定程度上克服傳統量子比特易受環境干擾的問題，從而提高量子比特的穩定性和相干時間。以馬約拉納費米子為例，它是一種特殊的準粒子，其反粒子就是自身，并且滿足非阿貝爾統計規律。在一些二維拓撲超導體中，理論預言可以存在馬約拉納費米子束縛態。這些束縛態可以被用來構建拓撲量子比特，因為它們的量子態可以通過非局域的操作進行調控，這使得拓撲量子比特對局部的噪聲和干擾具有更強的免疫力。具體來說，通過對二維拓撲超導體中的馬約拉納費米子進行編織操作，可以實現量子比特的邏輯門操作，這種操作方式基于拓撲保護，能夠有效降低量子比特的錯誤率。實驗上，雖然目前直接觀測和操控馬約拉納費米子仍然面臨挑戰，但已經取得了一些重要進展。例如，在一些基于半導體納米線與超導材料耦合的體系中，觀測到了與馬約拉納費米子相關的實驗信號，如零能模的出現。這些實驗結果為進一步研究和應用基于馬約拉納費米子的拓撲量子比特奠定了基礎。此外，利用二維拓撲材料與超導約瑟夫森結的耦合，也可以實現對拓撲量子比特的控制和讀取。通過精確設計和制備這些混合結構，可以實現對拓撲量子比特的初始化、操作和測量，為量子計算的實際應用提供了可能。2.3.2自旋電子學自旋電子學致力于利用電子的自旋屬性來實現信息的存儲、處理和傳輸，二維拓撲材料在該領域展現出巨大的應用潛力。在二維拓撲絕緣體中，表面態或邊緣態的電子具有自旋-動量鎖定的特性，這一特性為自旋電子學器件的設計提供了新的思路。由于自旋-動量鎖定，電子的自旋方向與運動方向緊密相關，這使得在這些材料中能夠實現高效的自旋注入和自旋操控。在自旋場效應晶體管中，利用二維拓撲絕緣體的表面態作為溝道，通過外加電場可以有效調控電子的自旋和傳輸，從而實現對電流的控制。這種基于拓撲材料的自旋場效應晶體管具有低功耗、高速響應等優點，有望成為未來高速、低能耗電子器件的重要組成部分。二維拓撲材料還可以用于構建自旋邏輯器件。在傳統的邏輯器件中，信息主要通過電子的電荷來表示和處理，而在自旋邏輯器件中，信息則可以通過電子的自旋來表示和處理。利用二維拓撲材料中自旋-動量鎖定的特性，可以實現自旋極化電流的產生和傳輸，進而實現自旋邏輯門的功能。通過設計合適的結構和控制條件，可以實現自旋的翻轉、復制和邏輯運算，從而構建出基于自旋的邏輯電路。這種自旋邏輯器件具有更高的集成度和更低的能耗，為未來信息技術的發展提供了新的方向。此外，二維拓撲材料在磁存儲領域也具有潛在的應用價值。在傳統的磁存儲技術中，信息的存儲和讀取依賴于磁性材料的磁化方向。而二維拓撲材料的引入可以為磁存儲帶來新的變革。例如，利用二維拓撲材料與磁性材料的耦合，可以實現對磁性材料磁化狀態的精確控制，從而提高磁存儲的密度和穩定性。通過調控二維拓撲材料中的自旋流，可以實現對磁性材料中磁疇的寫入和擦除，這種基于自旋流的磁存儲技術具有更快的讀寫速度和更高的存儲密度，有望成為下一代磁存儲技術的關鍵。2.3.3拓撲光子學拓撲光子學是將拓撲學概念引入光子學領域而形成的新興交叉學科，二維拓撲材料在其中扮演著重要角色。在拓撲光子學中，利用二維拓撲材料的獨特性質，可以設計和實現具有拓撲保護的光子態，這些光子態具有與傳統光子態截然不同的特性。類比于電子在二維拓撲材料中的行為，光子在二維拓撲光子晶體中也可以表現出受拓撲保護的傳輸特性。在二維拓撲光子晶體中，通過精心設計晶格結構和材料參數，可以引入光子帶隙和拓撲非平凡的能帶結構。在這種結構中，光子的傳播類似于電子在拓撲絕緣體中的傳輸，存在受拓撲保護的邊界態，這些邊界態的光子可以在材料邊界無散射地傳播，對材料中的缺陷和雜質具有較強的魯棒性。這種拓撲保護的光子傳輸特性在光學器件中具有重要應用。在光學波導中，利用二維拓撲光子晶體的邊界態可以實現低損耗的光傳輸。傳統的光學波導在傳輸光信號時，容易受到材料不均勻性和雜質的影響，導致光信號的衰減和散射。而基于二維拓撲材料的光學波導，由于其邊界態的拓撲保護特性，能夠有效減少光信號的損耗，提高光傳輸的效率和穩定性。這對于長距離光通信和高性能光集成器件的發展具有重要意義。二維拓撲材料還可以用于構建拓撲光學二極管。在傳統的光學器件中，光的傳播通常是雙向的，而拓撲光學二極管則可以實現光的單向傳輸。通過利用二維拓撲材料的非互易光學性質，即光在不同方向上的傳播特性不同，可以設計出具有單向傳輸功能的拓撲光學二極管。這種拓撲光學二極管在光通信、光信息處理等領域具有重要應用，能夠實現光信號的單向傳輸和隔離，提高光通信系統的性能和可靠性。三、無序對二維拓撲材料輸運的影響3.1無序的概念與來源3.1.1無序的定義在二維拓撲材料中，無序是指材料內部原子排列的不規則性以及雜質、缺陷等因素的存在，這些因素破壞了材料原本的周期性結構。從原子層面來看，理想的二維拓撲材料具有規則的晶格結構，原子按照特定的周期性排列，形成有序的晶體結構。在石墨烯中，碳原子以六邊形晶格的形式整齊排列，每個碳原子與相鄰的三個碳原子通過共價鍵相連，形成穩定的二維平面結構。這種有序的晶格結構使得電子在其中的運動具有一定的規律性，電子可以在整個晶格中自由傳播，形成擴展態。在實際的二維拓撲材料中，由于各種原因，原子排列往往會出現不規則的情況。點缺陷是一種常見的無序形式，包括空位和間隙原子。空位是指晶格中原本應被原子占據的位置出現空缺，而間隙原子則是指原子占據了晶格中原本不該存在的間隙位置。在二維材料中，由于原子層數較少，點缺陷對材料性質的影響更為顯著。當存在空位時，周圍原子的電子云分布會發生變化，導致局部電子結構的改變，進而影響電子的傳輸路徑和散射概率。雜質的存在也是導致無序的重要因素之一。雜質原子可以替代晶格中的原有原子，形成替位式雜質；也可以位于晶格的間隙位置，形成間隙式雜質。雜質原子的引入會改變材料的電子結構和原子間的相互作用，從而對材料的輸運性質產生影響。在一些二維拓撲絕緣體中，雜質的存在可能會導致表面態的局域化，破壞表面態的拓撲保護特性，使電子的傳輸受到阻礙。晶格畸變也是無序的一種表現形式。晶格畸變是指由于各種原因，如應力、溫度變化等，導致晶格的幾何形狀發生改變，原子間的相對位置發生偏移。晶格畸變會引起材料內部的應力分布不均勻，從而影響電子的運動和散射。在二維材料中，由于其原子平面的二維特性，晶格畸變更容易導致電子的散射增強，降低材料的電導率。3.1.2常見的無序來源雜質是二維拓撲材料中常見的無序來源之一。雜質的引入方式多種多樣，在材料制備過程中，由于原材料的純度有限，可能會帶入一些雜質原子。在化學氣相沉積（CVD）制備石墨烯的過程中，反應氣體中的雜質以及襯底表面的雜質都可能會摻入到石墨烯中。雜質原子可以通過替位式或間隙式的方式存在于晶格中。替位式雜質是指雜質原子取代了晶格中原本的原子位置，而間隙式雜質則是指雜質原子位于晶格的間隙位置。不同的雜質原子對材料的影響各不相同。在硅烯中，硼（B）和磷（P）等雜質原子的引入會改變硅烯的電學性質。硼原子作為三價雜質，會在硅烯中引入空穴，使其表現為p型半導體；而磷原子作為五價雜質，會引入電子，使其表現為n型半導體。這些雜質的存在不僅改變了材料的載流子類型和濃度，還會影響電子的散射機制，從而對材料的輸運性質產生顯著影響。缺陷是另一種常見的無序來源。在二維拓撲材料中，點缺陷、線缺陷和面缺陷都可能存在。點缺陷包括空位和間隙原子，空位是由于原子的缺失而形成的，間隙原子則是原子占據了晶格間隙位置。在二維材料中，由于原子層數少，點缺陷對材料性質的影響更為突出。空位的存在會導致周圍原子的電子云分布發生變化，從而改變電子的散射概率。線缺陷如位錯，是晶體中原子排列的一種線性缺陷。位錯的存在會引起晶格畸變，導致局部應力集中，進而影響電子的運動和散射。面缺陷如晶界，是不同晶粒之間的界面。在二維材料中，晶界的存在會破壞材料的連續性和周期性，使得電子在晶界處發生散射，增加電阻。晶格畸變也是導致無序的重要原因之一。晶格畸變可以由多種因素引起，如溫度變化、應力作用等。在二維拓撲材料中，由于其原子平面的二維特性，晶格畸變對材料性質的影響更為明顯。當二維材料受到溫度變化時，由于熱脹冷縮效應，原子間的距離會發生改變，從而導致晶格畸變。在高溫下，原子的熱振動加劇，可能會導致原子間的鍵長和鍵角發生變化，進而引起晶格畸變。應力作用也會導致晶格畸變。當二維材料受到外部應力時，原子間的相互作用力會發生改變，使得晶格發生變形。在拉伸應力作用下，晶格會被拉長，原子間的距離增大；在壓縮應力作用下，晶格會被壓縮，原子間的距離減小。晶格畸變會改變材料的電子結構和原子間的相互作用，從而影響電子的輸運性質。3.2無序對輸運性質的理論影響機制3.2.1安德森局域化理論安德森局域化理論由P.W.Anderson于1958年提出，該理論指出，在強無序系統中，電子波函數會發生局域化，導致材料的導電性能急劇下降，甚至變為絕緣體。在理想的周期性晶體中，電子的運動可以用布洛赫波來描述，電子的波函數擴展在整個晶體中，具有確定的波矢，電子能夠在晶體中自由傳播，形成擴展態，此時材料具有良好的導電性。當晶體中存在強無序時，如大量的雜質原子或嚴重的晶格畸變，電子在傳播過程中會受到強烈的散射。這些散射使得電子的波函數發生干涉，最終導致電子被限制在一個有限的區域內，形成局域態。在局域態下，電子在某一微小區域內出現的概率大于零，而在其他地方以指數形式快速減小趨近于零。這意味著電子無法找到一條貫通整個樣品的路徑，當外加小偏壓時，電流無法流通，材料處于絕緣態。以磷摻雜硅晶體為例，當磷的摻雜濃度很低時，隨機分布在硅晶體中的磷原子的平均距離較遠。在液氦溫度下，施主電子不會被電離，其自旋處于局域化狀態，無法與周圍的其他施主電子自旋產生自旋-自旋交換作用。此時，施主電子的波函數也被局域化，電子不能通過隧穿行為跳到周邊的施主電子軌道，也就無法形成雜質帶，導致材料無法導電。從數學角度來看，在無序系統中，電子的哈密頓量可以表示為H=H_0+V_{dis}，其中H_0是理想周期系統的哈密頓量，V_{dis}是由無序引起的隨機勢場。由于V_{dis}的存在，電子的本征態不再是布洛赫波，而是局域化的波函數。通過求解含無序勢的薛定諤方程，可以得到電子波函數的局域化長度\xi，它描述了波函數在空間中衰減的特征長度。當無序強度增加時，局域化長度\xi減小，電子的局域化程度增強，材料的導電性能進一步惡化。3.2.2弱局域化與反弱局域化在弱無序情況下，電子的相干散射會導致弱局域化和反弱局域化現象，這兩種現象對二維拓撲材料的電阻產生重要影響。弱局域化效應源于電子的量子干涉。在無序材料中，電子在運動過程中會受到雜質和缺陷的散射，這些散射使得電子有機會沿著不同的路徑回到初始位置。由于電子具有波動性，這些不同路徑的電子波函數之間會發生干涉。在弱無序條件下，電子沿順時針和逆時針方向走過同一個向后散射的路徑時，所獲得的相位差大小相同，這使得它們之間的量子干涉總是使向后散射增強，導致電子回到初始位置的概率增加。這種增強的向后散射會減少電子在宏觀方向上的傳輸，從而對電導產生負的量子修正，使得材料的電阻增大。反弱局域化效應則與之相反。在某些具有特定能帶結構的系統中，如具有狄拉克型色散關系的石墨烯和三維拓撲絕緣體的表面態，電子沿順時針和逆時針方向走過同一個向后散射的路徑時，所獲得的附加位相的差值為\pi。根據貝里定理，在動量空間繞著簡并的狄拉克點轉一圈時，電子會得到附加的數值為\pi的貝里位相。這種相位差使得電子之間的量子干涉總是互相抵消，向后散射的概率變小，電子在宏觀方向上的傳輸增加，從而對電導產生正的量子修正，材料的電阻減小。實驗上，可以通過測量材料的磁電阻來觀察弱局域化和反弱局域化現象。在弱局域化情況下，隨著磁場的增加，磁電阻會呈現出負的變化，因為磁場會破壞電子波函數的相干性，減弱弱局域化效應，使得電阻減小。在反弱局域化情況下，磁場的增加會使磁電阻呈現出正的變化，因為磁場同樣破壞了電子波函數的相干性，但此時是減弱了反弱局域化效應，導致電阻增大。這種磁電阻隨磁場的變化關系可以用特定的理論模型進行描述和分析，通過實驗數據與理論模型的對比，可以深入研究材料中的弱局域化和反弱局域化現象，以及它們與材料微觀結構和電子性質之間的關系。3.3實驗研究案例分析3.3.1實驗材料與方法本實驗選取了具有代表性的二維拓撲絕緣體材料——Bi?Se?納米薄片作為研究對象。Bi?Se?是一種典型的三維拓撲絕緣體，其表面存在受拓撲保護的導電態，在二維極限下展現出獨特的物理性質。通過機械剝離法，從高質量的Bi?Se?單晶中制備出厚度在幾十納米到幾微米范圍內的納米薄片。這種方法能夠較好地保持材料的本征特性，減少制備過程中引入的額外缺陷和雜質。為了精確控制和引入無序，采用離子輻照技術對制備好的Bi?Se?納米薄片進行處理。通過調節離子的種類、能量和輻照劑量，可以精確控制材料中的缺陷濃度和分布，從而實現對無序程度的有效調控。在離子輻照過程中，選用氬離子（Ar?）作為輻照源，能量設置為100keV，輻照劑量從1×1012ions/cm2到1×101?ions/cm2進行梯度變化。在輸運測量方面，采用標準的四探針法來測量樣品的電阻和電導率。將制備好的Bi?Se?納米薄片固定在低溫恒溫器的樣品臺上，通過光刻和電子束蒸發技術在樣品表面制備金屬電極，形成四探針結構。利用鎖相放大器和低溫恒溫器，測量樣品在不同溫度（4K-300K）和磁場（0T-10T）下的電阻和霍爾電壓。通過測量霍爾電壓，可以計算出樣品的霍爾系數和載流子濃度，從而全面了解樣品的輸運性質。為了深入研究無序對材料微觀結構和電子結構的影響，還采用了掃描隧道顯微鏡（STM）和角分辨光電子能譜（ARPES）等先進的表征技術。STM可以提供材料表面原子級別的形貌信息，通過觀察表面原子的排列和缺陷分布，直觀地了解無序的存在形式和特征。ARPES則能夠直接測量材料的電子能帶結構和態密度，通過對比不同無序程度樣品的ARPES譜，分析無序對電子結構的影響機制。3.3.2實驗結果與討論在不同無序程度下，對Bi?Se?納米薄片的輸運性質進行了詳細測量。隨著離子輻照劑量的增加，即無序程度的增強，樣品的電阻呈現出明顯的上升趨勢。在低輻照劑量下，電阻的增加相對較為緩慢，這是因為此時引入的缺陷較少，對電子輸運的影響相對較小。隨著輻照劑量的進一步增大，電阻急劇上升，表明無序對電子輸運的阻礙作用顯著增強。霍爾系數的測量結果顯示，隨著無序程度的增加，霍爾系數的絕對值逐漸減小。這意味著載流子濃度發生了變化，且變化趨勢與無序程度密切相關。通過分析霍爾系數的變化，可以推斷出無序導致了材料中載流子的散射增強，使得載流子的遷移率降低，從而影響了材料的輸運性質。與理論預期進行對比，實驗結果與安德森局域化理論和弱局域化理論的部分預測相符。在高無序程度下，電子波函數的局域化導致電阻顯著增加，這與安德森局域化理論的預測一致。在低無序程度下，觀察到的弱局域化和反弱局域化現象也與理論預期相符。在某些情況下，隨著磁場的增加，電阻呈現出先減小后增大的趨勢，這與弱局域化和反弱局域化效應下磁電阻的變化特征一致。實驗結果也顯示出一些與理論不完全一致的地方。在理論模型中，通常假設無序是均勻分布的，而在實際實驗中，離子輻照引入的無序可能存在一定的不均勻性，這可能導致實驗結果與理論預測存在偏差。材料中的雜質和缺陷可能存在相互作用，這種相互作用在理論模型中難以完全考慮，也可能對實驗結果產生影響。針對這些差異，進一步分析認為，實驗中樣品的微觀結構和電子結構的復雜性可能是導致差異的主要原因。樣品中的雜質和缺陷可能形成了復雜的局域態，這些局域態之間的相互作用以及與擴展態的耦合，使得電子輸運過程變得更加復雜，從而導致實驗結果與理論預期不完全一致。未來的研究可以進一步優化實驗條件，更精確地控制無序的分布和強度，同時改進理論模型，考慮更多的實際因素，以提高理論與實驗的一致性。四、二維拓撲材料的軌道磁化4.1軌道磁化的基本原理電子在原子或分子中的軌道運動是產生軌道磁矩的根源。從經典物理學的角度來看，電子的軌道運動可類比為一個環形電流。根據安培定律，環形電流會產生磁場，從而形成磁矩。在原子中，電子繞原子核做圓周運動，其運動軌跡可視為一個閉合的電流環。設電子的電荷量為e，軌道半徑為r，運動速度為v，則電子的軌道運動形成的電流I=\frac{e}{T}，其中T=\frac{2\pir}{v}為電子運動的周期。根據磁矩的定義，軌道磁矩\mu_{orb}=IS，其中S=\pir^2為電流環所圍的面積。將I和S代入可得\mu_{orb}=\frac{evr}{2}。從量子力學的角度，電子的軌道磁矩與電子的軌道角動量密切相關。電子的軌道角動量\vec{L}是一個量子化的物理量，其大小為L=\sqrt{l(l+1)}\hbar，其中l為軌道角量子數，\hbar為約化普朗克常數。軌道磁矩與軌道角動量的關系為\vec{\mu}_{orb}=-\frac{e}{2m}\vec{L}，其中m為電子的質量。負號表示軌道磁矩的方向與軌道角動量的方向相反。這種量子力學的描述更加準確地反映了電子軌道磁矩的本質，揭示了其量子化的特性。在材料中，大量原子的軌道磁矩相互作用，共同決定了材料的軌道磁化性質。當材料處于外磁場中時，原子的軌道磁矩會受到外磁場的作用，發生取向變化。在順磁性材料中，原子的固有軌道磁矩在無外磁場時是隨機取向的，總磁矩為零。當施加外磁場后，軌道磁矩會在外磁場的作用下發生取向，使得材料產生與外磁場方向相同的磁化強度。這種取向過程是由于外磁場對軌道磁矩施加了力矩，使得磁矩傾向于與外磁場方向一致，從而產生了順磁磁化。在抗磁性材料中，情況則有所不同。抗磁性源于電子軌道運動在外磁場中的變化。當材料處于外磁場中時，電子的軌道運動會受到洛倫茲力的作用，導致軌道發生畸變。這種畸變使得電子的運動產生了一個與外磁場方向相反的附加磁矩，從而表現出抗磁性。抗磁性是所有材料都具有的固有性質，只是在一些材料中，順磁性或鐵磁性等其他磁性效應更為顯著，掩蓋了抗磁性。對于二維拓撲材料，其軌道磁化性質還受到材料的拓撲特性的影響。在拓撲絕緣體中，表面態的電子具有特殊的自旋-動量鎖定特性，這種特性會影響電子的軌道運動，進而對軌道磁化產生影響。由于表面態電子的自旋與動量的特殊關聯，其軌道磁矩的取向和相互作用也會呈現出與傳統材料不同的特點，使得拓撲絕緣體的軌道磁化性質更加復雜和獨特。4.2影響軌道磁化的因素4.2.1晶體結構的影響不同的晶體結構對二維拓撲材料的軌道磁化有著顯著影響，這主要源于晶體結構對電子軌道運動的限制。在二維材料中，原子以特定的二維晶格結構排列，這種晶格結構決定了電子的運動空間和相互作用方式。在石墨烯中，碳原子以六邊形蜂窩狀晶格排列，這種結構賦予了石墨烯獨特的電子性質。由于晶格的對稱性，電子在其中的運動具有較高的自由度，其軌道運動受到的限制相對較小。在這種情況下，電子的軌道磁矩能夠較為自由地取向，使得石墨烯在一定條件下能夠表現出與軌道磁化相關的特性。當石墨烯與襯底結合或形成異質結構時，晶體結構的變化會對軌道磁化產生影響。在石墨烯/氮化硼異質結構中，由于氮化硼的晶格常數與石墨烯略有不同，會導致石墨烯晶格產生一定的畸變。這種晶格畸變會改變電子的軌道運動，使得電子的波函數發生變化，進而影響電子的軌道磁矩。具體來說，晶格畸變會導致電子在某些方向上的運動受到更強的限制，使得電子的軌道磁矩在這些方向上的取向發生變化，從而改變材料的軌道磁化強度和方向。從晶體場理論的角度來看，晶體結構中的原子排列會產生晶體場，對電子的軌道運動產生影響。在具有復雜晶體結構的二維拓撲材料中，晶體場的作用更為明顯。在過渡金屬硫族化合物（TMDs）中，如MoS?，其晶體結構由Mo原子和S原子組成的層狀結構。Mo原子周圍的S原子形成的晶體場會對Mo原子的d電子軌道產生影響，導致d電子軌道的能級分裂。這種能級分裂會改變電子的填充情況和軌道運動，從而影響材料的軌道磁化。由于晶體場的作用，Mo原子的d電子軌道可能會發生重新排列，使得電子的軌道磁矩發生變化，進而影響整個材料的軌道磁化強度和方向。4.2.2電子相互作用的影響電子間的相互作用是影響二維拓撲材料軌道磁化的重要因素，其中庫侖相互作用和交換相互作用起著關鍵作用。庫侖相互作用是電子之間的靜電相互作用，它對軌道磁化的影響主要體現在電子的關聯效應上。在二維拓撲材料中，由于電子的局域化程度相對較低，電子之間的庫侖相互作用較為顯著。這種相互作用會導致電子的運動產生關聯，使得電子的軌道運動不再是獨立的。在一些具有強電子關聯的二維材料中，如過渡金屬氧化物，庫侖相互作用會導致電子的自旋和軌道自由度發生耦合，形成復雜的電子態。這種耦合會影響電子的軌道磁矩，進而對軌道磁化產生影響。由于庫侖相互作用，電子的自旋和軌道之間的耦合可能會導致軌道磁矩的取向發生變化，使得材料的軌道磁化強度和方向發生改變。交換相互作用是電子之間的一種量子力學相互作用，它源于電子的自旋-自旋相互作用。在二維拓撲材料中，交換相互作用對軌道磁化的影響主要體現在磁有序的形成和磁矩的取向方面。在一些具有磁性的二維拓撲材料中，如CrI?，交換相互作用使得相鄰原子的磁矩傾向于平行或反平行排列，形成磁有序結構。這種磁有序結構會對電子的軌道運動產生影響，進而影響軌道磁化。由于交換相互作用，CrI?中的Cr原子磁矩會形成鐵磁或反鐵磁有序排列，這種排列會改變電子的軌道運動環境，使得電子的軌道磁矩發生相應的變化，從而影響材料的軌道磁化強度和方向。電子間的相互作用還會與材料的晶體結構相互關聯，共同影響軌道磁化。在一些具有復雜晶體結構的二維拓撲材料中，晶體場的作用會增強電子間的相互作用，從而進一步影響軌道磁化。在具有鈣鈦礦結構的二維氧化物中，晶體場的作用使得電子的軌道能級發生分裂，增強了電子之間的庫侖相互作用和交換相互作用。這種增強的相互作用會導致電子的自旋和軌道自由度發生強烈耦合，形成復雜的磁有序結構和軌道磁化狀態。4.3軌道磁化的測量方法磁光克爾效應是一種常用的測量軌道磁化的方法，其原理基于光與磁性材料的相互作用。當線偏振光入射到磁性材料表面時，由于材料的各向異性和磁性，反射光的偏振態會發生變化。在鐵磁材料中，反射光的偏振面會相對于入射光的偏振面額外轉過一個小角度，這個角度稱為克爾旋轉角θK。同時，由于材料對p偏振光和s偏振光的吸收率不同，反射光的橢偏率也會發生變化，鐵磁性會導致橢偏率有一附加的變化，這個變化稱為克爾橢偏率εK。根據磁場相對入射面的配置狀態不同，磁光克爾效應可分為極向克爾效應、縱向克爾效應和橫向克爾效應。在極向克爾效應中，磁化方向垂直于樣品表面并且平行于入射面；在縱向克爾效應中，磁化方向在樣品膜面內，并且平行于入射面；在橫向克爾效應中，磁化方向在樣品膜面內，并且垂直于入射面。其中，極向和縱向克爾磁光效應的磁致旋光都正比于磁化強度，一般極向的效應最強，縱向次之，橫向則無明顯的磁致旋光。通過測量克爾旋轉角和克爾橢偏率，可以獲得材料的軌道磁化信息。實驗中，通常使用高靈敏度的光電探測器來測量反射光的偏振態變化，通過精確控制和測量入射光的偏振態、強度以及反射光的相關參數，可以實現對軌道磁化的高精度測量。在研究二維拓撲材料的軌道磁化時，磁光克爾效應可以用于探測材料表面的磁性質，通過分析克爾旋轉角和克爾橢偏率隨外磁場、溫度等條件的變化，可以深入了解材料的軌道磁化特性和磁相互作用機制。振動樣品磁強計（VSM）也是一種廣泛應用的測量軌道磁化的設備，其工作原理基于電磁感應定律。當磁性樣品在均勻變化的磁場中振動時，會產生一個與樣品磁矩成正比的感應電動勢。通過檢測這個感應電動勢的大小和相位，可以精確測量樣品的磁矩，進而得到軌道磁化強度。在實際測量中，將二維拓撲材料樣品固定在振動臺上，使其在一個穩定的外磁場中做小幅度的振動。振動臺的振動頻率和幅度可以精確控制，以確保測量的準確性和重復性。樣品周圍環繞著一組感應線圈，當樣品振動時，其磁矩的變化會在感應線圈中產生感應電流，通過高靈敏度的電流檢測裝置，可以測量出這個感應電流的大小。根據電磁感應定律，感應電流與樣品的磁矩成正比，因此通過對感應電流的測量和校準，可以得到樣品的磁矩值。VSM具有測量范圍廣、精度高的優點，可以測量不同形狀和尺寸的樣品。在測量二維拓撲材料的軌道磁化時，VSM可以提供材料整體的磁性質信息，通過改變外磁場的大小和方向，可以測量材料的磁滯回線，從而了解材料的磁性特征和軌道磁化在外磁場作用下的變化規律。五、無序對二維拓撲材料軌道磁化的影響5.1理論分析無序對軌道磁化的作用從理論層面來看，無序會導致二維拓撲材料中電子波函數的畸變，這是影響軌道磁化的關鍵因素。在理想的二維拓撲材料中，電子的波函數具有良好的周期性和相干性，電子在晶格中的運動具有一定的規律性，軌道磁矩能夠有序排列，從而對軌道磁化產生貢獻。當材料中存在無序時，如雜質、缺陷等，這些無序因素會破壞晶格的周期性，導致電子在運動過程中受到散射。以雜質為例，雜質原子的存在會在材料中引入額外的勢場，使得電子的運動路徑發生改變。電子在遇到雜質時，會發生散射，其波函數的相位和幅度都會發生變化。這種散射導致電子波函數的相干性被破壞，電子在晶格中的運動變得更加無序。由于電子的軌道磁矩與電子的運動密切相關，電子波函數的畸變會直接影響軌道磁矩的大小和方向。當電子的運動變得無序時，軌道磁矩的取向也會變得混亂，導致軌道磁矩之間的相互作用發生變化，進而影響軌道磁化強度。從量子力學的角度分析，無序會改變電子的能量本征值和本征態。在無序系統中，電子的哈密頓量不再具有理想晶格中的平移對稱性，其本征態不再是簡單的布洛赫波。通過求解含無序勢的薛定諤方程，可以得到電子的本征態和能量。由于無序的存在，電子的本征態會發生局域化，電子在某些區域出現的概率增大，而在其他區域出現的概率減小。這種局域化的電子態會導致軌道磁矩的分布發生變化，使得軌道磁矩在空間上的分布更加不均勻，從而影響軌道磁化。從微觀層面來看，無序對電子軌道運動的影響可以通過電子與雜質或缺陷的相互作用來理解。當電子與雜質原子相互作用時，雜質原子的電子云會與材料中原有電子的電子云發生重疊，導致電子的庫侖相互作用發生變化。這種變化會影響電子的軌道運動，使得電子的軌道半徑、速度等參數發生改變，進而改變軌道磁矩的大小。雜質原子的自旋也可能與電子的自旋發生相互作用，這種自旋-自旋相互作用會進一步影響電子的軌道運動和軌道磁矩的取向。在具有拓撲性質的二維材料中，無序對軌道磁化的影響更為復雜。由于拓撲材料的電子結構具有特殊的拓撲保護特性，無序的引入可能會破壞這種拓撲保護，從而導致電子結構和軌道磁化的顯著變化。在拓撲絕緣體中，表面態的電子具有自旋-動量鎖定的特性，這種特性使得表面態的電子在傳輸過程中具有特殊的軌道運動和軌道磁矩分布。當存在無序時，表面態的電子可能會受到散射，導致自旋-動量鎖定的特性被破壞，進而影響軌道磁矩的排列和軌道磁化強度。5.2實驗驗證與結果分析5.2.1相關實驗設計與實施為了驗證無序對二維拓撲材料軌道磁化的影響，選取了具有代表性的二維拓撲絕緣體材料Cr?Ge?Te?。該材料具有獨特的層狀結構和磁性，在二維拓撲材料中具有重要的研究價值。通過化學氣相傳輸法（CVT）生長高質量的Cr?Ge?Te?單晶，這種方法能夠精確控制晶體的生長條件，從而獲得高質量、低缺陷的單晶樣品。在生長過程中，嚴格控制溫度、壓力和氣體流量等參數，以確保晶體的質量和均勻性。利用聚焦離子束（FIB）技術對生長好的Cr?Ge?Te?單晶進行處理，精確引入不同密度的空位缺陷，從而實現對無序程度的精確調控。FIB技術可以在原子尺度上對材料進行加工，通過精確控制離子束的能量和劑量，能夠在材料中引入特定數量和分布的空位缺陷。在引入缺陷的過程中，使用掃描電子顯微鏡（SEM）實時監測缺陷的形成和分布情況，確保缺陷的引入符合實驗設計要求。在軌道磁化測量方面，采用了基于超導量子干涉儀（SQUID）的磁強計。這種磁強計具有極高的靈敏度，能夠精確測量微小的磁矩變化。將制備好的具有不同無序程度的Cr?Ge?Te?樣品放置在SQUID磁強計的測量腔內，在不同溫度（2K-300K）和磁場（0T-5T）條件下，測量樣品的磁化強度。通過測量磁化強度隨溫度和磁場的變化，可以得到樣品的磁滯回線和磁化率等參數，從而深入了解無序對軌道磁化的影響。為了全面了解樣品的微觀結構和電子結構，還采用了高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）和X射線光電子能譜（XPS）等表征技術。HRTEM可以提供材料原子級別的結構信息，通過觀察晶體的晶格結構和缺陷分布，能夠直觀地了解無序的存在形式和特征。XPS則可以分析材料表面的元素組成和電子態，通過測量不同元素的結合能和電子態密度，能夠深入了解無序對材料電子結構的影響機制。5.2.2實驗結果解讀在不同無序程度下，對Cr?Ge?Te?樣品的軌道磁化進行了詳細測量。隨著空位缺陷密度的增加，即無序程度的增強，樣品的軌道磁化強度呈現出明顯的變化。在低缺陷密度下，軌道磁化強度的變化相對較小，這是因為此時引入的缺陷較少，對電子的軌道運動和磁矩排列的影響相對較弱。隨著缺陷密度的進一步增大，軌道磁化強度顯著降低，表明無序對軌道磁化的抑制作用顯著增強。從磁滯回線的變化可以看出，無序的增加導致磁滯回線的形狀發生改變。在高無序程度下，磁滯回線的矯頑力減小，剩磁也相應降低。這表明無序破壞了材料內部的磁有序結構，使得磁矩的取向更加容易受到外界磁場的影響，從而導致磁滯回線的變化。與理論分析進行對比，實驗結果與理論預期基本相符。理論分析表明，無序會導致電子波函數的畸變和局域化，從而影響軌道磁矩的大小和取向，進而降低軌道磁化