無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的影響：理論與實驗探究一、引言1.1研究背景與意義在凝聚態物理領域，二維拓撲材料憑借其獨特的電子結構和新奇的物理性質，已然成為研究的焦點。自20世紀80年代拓撲材料的概念被提出，歷經多年的理論探索與實驗研究，二維拓撲材料的研究取得了長足的進展。這類材料具有非平凡的拓撲性質，其電子態受拓撲保護，在不破壞時間反演對稱性等特定條件下，能抵御一定程度的外部干擾，這一特性使其在基礎研究和應用探索方面都展現出了巨大的潛力。從基礎研究角度來看，二維拓撲材料為研究量子現象提供了理想的平臺。以量子自旋霍爾效應為例，在二維拓撲絕緣體中，由于時間反演對稱性的保護，其邊緣存在無耗散的自旋極化邊緣態，這些邊緣態中的電子自旋和動量相互鎖定，電子在邊緣傳輸時不會受到非磁性雜質和晶格缺陷的散射，從而實現了無能量損耗的輸運，這一現象打破了傳統凝聚態物理中對電子輸運的認知，為研究電子的量子行為提供了新的視角。此外，二維拓撲材料中的拓撲相變研究也具有重要意義，通過改變外部條件如溫度、磁場、壓力等，材料可以在不同的拓撲相之間轉變，這一過程中伴隨著電子態的重新分布和物理性質的突變，深入研究拓撲相變機制有助于揭示物質的拓撲本質，豐富凝聚態物理的理論體系。在應用探索方面，二維拓撲材料的潛在價值同樣不可忽視。在高速低功耗電子器件領域，基于二維拓撲材料的拓撲晶體管展現出了獨特的優勢。由于其邊緣態的無耗散輸運特性，有望降低器件的能耗，提高運算速度，為解決當前電子器件面臨的能耗瓶頸問題提供新的思路。在量子計算領域，二維拓撲材料中的拓撲量子比特具有較高的穩定性和抗干擾能力，有望成為實現量子計算的重要候選方案之一。此外，在傳感器領域，二維拓撲材料對某些氣體分子具有特殊的吸附和電子相互作用，可用于制備高靈敏度的氣體傳感器，實現對特定氣體的快速、準確檢測。然而，在實際應用中，二維拓撲材料不可避免地會受到無序的影響。無序可能來源于材料制備過程中的雜質、缺陷，以及晶格的不完美等。無序的存在會破壞材料的周期性結構，進而對電子的運動產生散射作用，影響材料的輸運性質和軌道磁化等物理性質。例如，在一些二維拓撲絕緣體中，無序可能導致拓撲邊緣態的散射增強，使得原本無耗散的輸運通道受到破壞，從而降低材料的導電性能。在軌道磁化方面，無序可能會改變材料內部的電子自旋軌道耦合強度，進而影響軌道磁化的大小和方向。因此，深入研究無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的影響，對于揭示材料在實際應用中的物理機制，拓展其應用范圍具有至關重要的意義。它不僅有助于我們更好地理解拓撲材料在復雜環境下的物理行為，還能為材料的優化設計和性能調控提供理論依據，推動二維拓撲材料從實驗室研究走向實際應用。1.2二維拓撲材料概述二維拓撲材料是指具有二維層狀結構且展現出非平凡拓撲性質的一類材料。其基本特征是在二維平面內，電子的運動狀態受到拓撲保護，從而呈現出與傳統材料截然不同的物理性質。這類材料的出現，極大地拓展了凝聚態物理的研究范疇，為探索新奇量子現象和開發新型電子器件提供了新的契機。從分類角度來看，二維拓撲材料主要包括拓撲絕緣體、拓撲半金屬等。拓撲絕緣體是其中研究較為廣泛的一類，它在體態上表現為絕緣特性，能隙的存在使得電子在體能帶中無法自由移動；然而在其邊緣或表面卻存在著受拓撲保護的導電態，即拓撲邊緣態或拓撲表面態。以二維拓撲絕緣體碲化鉍（Bi_2Te_3）為例，實驗通過角分辨光電子能譜（ARPES）測量，清晰地觀察到其在布里淵區中心存在零能隙，這一特性使得它在無外場時展現出邊緣態，且這些邊緣態中的電子具有非零量子數，并且在外場作用下邊緣態不發生散射，具有高度的穩定性。這種拓撲邊緣態的存在，使得拓撲絕緣體在量子信息傳輸和低功耗電子器件等領域具有潛在的應用價值，如有望用于構建低能耗的量子比特和高速、低損耗的電子傳輸線路。拓撲半金屬則具有更為獨特的電子結構，其能帶結構在費米面附近存在特殊的簡并點，根據簡并點的不同特性，又可進一步細分為外爾半金屬、狄拉克半金屬和節線半金屬等。外爾半金屬中存在外爾點，這些外爾點是具有確定手性的線性色散的能帶交叉點，類似于三維空間中的磁單極子，每個外爾點都帶有一個拓撲荷。當施加外部磁場時，外爾半金屬中的電子會受到洛倫茲力的作用，產生獨特的物理現象，如手性反常導致的負磁阻效應等。狄拉克半金屬的能帶結構在費米面附近形成狄拉克錐，電子具有線性色散關系，類似于石墨烯中的電子行為，但狄拉克半金屬具有能隙，這使得它在某些方面表現出與石墨烯不同的物理性質。節線半金屬的費米面則由閉合的節線組成，節線上的能帶發生簡并，其電子結構和物理性質與外爾半金屬和狄拉克半金屬也存在差異。二維拓撲材料的獨特電子結構賦予了它們許多新奇的拓撲性質。其中，量子自旋霍爾效應是二維拓撲絕緣體的重要特性之一。在具有量子自旋霍爾效應的二維拓撲絕緣體中，邊緣態的電子自旋和動量相互鎖定，形成了一種特殊的自旋極化輸運通道。當電子在邊緣傳輸時，由于自旋-軌道耦合的作用，自旋向上和自旋向下的電子分別在邊緣的兩側反向傳輸，且不會受到非磁性雜質和晶格缺陷的散射，從而實現了無能量損耗的輸運。這種無耗散的輸運特性使得二維拓撲絕緣體在低功耗電子器件領域具有廣闊的應用前景，有望用于制造低能耗的晶體管和集成電路，以解決當前電子器件面臨的能耗過高問題。與傳統材料相比，二維拓撲材料的區別主要體現在以下幾個方面。在電子結構方面，傳統材料的電子態通常不具有拓撲保護特性，其電子的運動容易受到雜質、缺陷等因素的散射，導致電子輸運過程中存在能量損耗。而二維拓撲材料的拓撲保護特性使得其電子態在不破壞時間反演對稱性等特定條件下，能夠抵御一定程度的外部干擾，保證了電子輸運的穩定性和高效性。在物理性質上，傳統材料一般不具備量子自旋霍爾效應、手性反常等新奇的量子現象，而這些正是二維拓撲材料的標志性特性。在應用潛力方面，傳統材料在電子學、能源等領域的應用已經逐漸接近其性能極限，而二維拓撲材料由于其獨特的物理性質，為開發新型高性能器件提供了新的途徑，如在量子計算、高速通信、傳感器等領域展現出了巨大的應用潛力，有望推動這些領域的技術突破和創新發展。1.3無序的概念及在二維拓撲材料中的表現形式在材料科學領域，無序指的是材料內部原子或分子排列的不規則性，這種不規則性打破了理想晶體結構中原子或分子的周期性排列模式。在二維拓撲材料中，無序的存在形式多種多樣，且對材料的結構和性質產生著復雜而深刻的影響。點缺陷是二維拓撲材料中較為常見的一種無序形式，包括空位、間隙原子和雜質原子等。空位是指晶格中本應存在原子的位置出現空缺，這會導致周圍原子的局部環境發生改變，進而影響電子的分布和運動。以石墨烯為例，當其中存在碳原子空位時，空位周圍的碳原子會發生重構，形成具有獨特電子結構的缺陷態，這些缺陷態會對電子產生散射作用，阻礙電子的傳輸，影響材料的電學性能。間隙原子則是指原子占據了晶格中原本不屬于它的間隙位置，這會引起晶格的局部畸變，改變材料的電子云分布。雜質原子的引入也會造成點缺陷，不同種類的雜質原子由于其電子結構與主體原子的差異，會在材料中引入額外的能級，這些能級可能成為電子的散射中心或陷阱，對材料的輸運性質和光學性質產生顯著影響。線缺陷，又稱為位錯，是二維拓撲材料中另一種重要的無序形式。位錯可以看作是晶體中一列或若干列原子發生了有規律的錯排，其主要類型有刃型位錯和螺型位錯。刃型位錯就像是在晶體中插入了半個原子面，導致晶體結構在局部出現不連續性。這種不連續性會破壞材料的周期性勢場，使得電子在傳播過程中遇到額外的散射，從而影響材料的輸運性質。在一些二維過渡金屬硫族化合物中，位錯的存在會導致材料的電導率下降，同時還可能影響材料的光學性質，如改變光的吸收和發射特性。螺型位錯則是原子面沿著某一方向發生了螺旋狀的錯排，同樣會對材料的電子結構和物理性質產生影響，例如改變材料的力學性能和電學性能之間的耦合關系。面缺陷包括晶界、堆垛層錯等。晶界是指不同取向的晶粒之間的界面，由于晶粒取向的不同，晶界處的原子排列較為混亂，原子間距和鍵長與晶粒內部存在差異。在二維拓撲材料中，晶界會導致電子的散射增強，降低材料的電導率。同時，晶界還可能成為雜質和缺陷的聚集區域，進一步影響材料的性能。堆垛層錯是指晶體中原子層的堆垛順序出現錯誤，這種錯誤堆垛會改變材料的晶體結構和電子結構。在一些具有層狀結構的二維拓撲材料中，堆垛層錯可能會導致層間相互作用的改變，進而影響材料的拓撲性質和輸運性質，例如在某些拓撲絕緣體中，堆垛層錯可能會破壞拓撲保護的邊緣態，使材料的輸運行為發生顯著變化。1.4研究現狀與問題提出近年來，無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化影響的研究取得了一系列重要成果。在理論研究方面，諸多學者運用先進的理論模型和計算方法，對無序體系下二維拓撲材料的電子結構和物理性質展開了深入探索。通過緊束縛模型結合格林函數方法，能夠精確計算電子在存在無序的二維拓撲絕緣體中的散射概率，從而深入分析無序對電子輸運的影響機制。在軌道磁化研究中，基于密度泛函理論的第一性原理計算，能夠準確地計算出材料的軌道磁矩以及無序對其的影響，為理解材料的磁性性質提供了堅實的理論基礎。實驗研究也在不斷推進，為理論研究提供了有力的驗證和補充。科研人員借助高分辨的實驗技術，如掃描隧道顯微鏡（STM）、角分辨光電子能譜（ARPES）等，對二維拓撲材料中的無序進行了直接觀測和表征。通過STM，能夠在原子尺度上清晰地觀察到材料中的點缺陷、位錯等無序結構，以及它們對電子態的局域影響。ARPES則可以精確測量材料的能帶結構和電子色散關系，從而直接探測無序對拓撲保護的邊緣態和表面態的影響。然而，當前研究仍存在一些不足和尚未解決的問題。在理論計算方面，雖然現有的理論模型在一定程度上能夠描述無序對二維拓撲材料的影響，但許多模型往往基于簡化的假設，難以完全準確地反映實際材料中復雜的無序情況。實際材料中的無序可能是多種類型并存，且分布具有隨機性，而目前的理論模型在處理這些復雜情況時存在一定的局限性，導致計算結果與實際情況存在偏差。在實驗研究中，精確控制和制備具有特定無序類型和濃度的二維拓撲材料仍然是一個巨大的挑戰。由于材料制備過程中的不確定性，很難精確地引入單一類型和特定濃度的無序，這使得實驗結果的可重復性和可比性受到一定影響。此外，對于一些微觀尺度的無序效應，現有的實驗技術還難以進行全面、深入的探測，限制了對無序影響機制的深入理解。在無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的綜合影響方面，研究還相對較少。目前的研究大多集中在單一因素對材料性質的影響，而對于無序與其他因素（如溫度、磁場等）相互作用下，材料輸運和軌道磁化的變化規律，尚缺乏系統、深入的研究。這在一定程度上限制了對二維拓撲材料在復雜實際應用環境中性能的全面認識和有效調控。基于以上研究現狀和存在的問題，本文將聚焦于深入研究無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的影響。通過建立更加完善的理論模型，結合高精度的數值計算方法，全面考慮實際材料中復雜的無序情況，準確預測無序對二維拓撲材料電子結構和物理性質的影響。在實驗方面，探索新的材料制備技術和實驗手段，實現對無序的精確控制和全面表征，深入研究無序與其他因素的協同作用對材料輸運和軌道磁化的影響機制，為二維拓撲材料的性能優化和實際應用提供堅實的理論和實驗基礎。二、理論基礎2.1二維拓撲材料的電子結構理論緊束縛模型是描述二維拓撲材料電子結構的重要理論之一，其基本思想是基于原子軌道的線性組合來構建晶體中的電子波函數。在該模型中，電子被視為主要定域在原子附近，通過原子軌道之間的相互重疊和相互作用，形成了晶體中的能帶結構。以石墨烯為例，它由碳原子以六邊形晶格緊密排列構成二維平面結構。在緊束縛模型下，碳原子的2pz軌道對電子結構的形成起著關鍵作用。每個碳原子的2pz軌道相互重疊，電子在這些重疊的軌道之間具有一定的跳躍概率。通過考慮最近鄰原子之間的電子跳躍，可構建出石墨烯的哈密頓量。假設最近鄰原子間的跳躍積分記為t，利用緊束縛近似，可得到石墨烯在動量空間的能量色散關系為E(\vec{k})=\pmt\sqrt{3+2\cos(\sqrt{3}k_xa)+4\cos(\frac{\sqrt{3}}{2}k_xa)\cos(\frac{3}{2}k_ya)}，其中a為晶格常數，\vec{k}=(k_x,k_y)為波矢。從這個能量色散關系可以清晰地看到，石墨烯在布里淵區的K和K'點處，導帶和價帶線性相交，形成了無質量狄拉克費米子的特征，這也是石墨烯具有獨特電學性質的重要基礎。緊束縛模型的優點在于物理圖像清晰，計算相對簡便，能夠直觀地展現原子間的相互作用對電子結構的影響。通過調整模型中的參數，如跳躍積分等，可以有效地擬合和解釋實驗測量得到的能帶結構。在研究一些二維過渡金屬硫族化合物時，通過合理設置緊束縛模型中的參數，能夠很好地重現實驗中觀測到的能帶特征，包括能帶的寬度、能隙的大小以及能帶的色散關系等。然而，該模型也存在一定的局限性。它主要側重于考慮原子的近鄰相互作用，對于較遠原子間的相互作用以及電子之間的強關聯效應，往往難以準確描述。在一些具有強電子關聯的二維拓撲材料中，緊束縛模型的計算結果與實際情況可能存在較大偏差，無法準確解釋材料的一些物理性質，如高溫超導等現象。k?p微擾理論則是基于晶體的周期性勢場，利用微擾方法來研究電子在布里淵區邊界附近的行為。該理論假設電子的波函數可以表示為布洛赫波函數與一個緩慢變化的包絡函數的乘積。在二維拓撲絕緣體中，如碲化汞鎘（HgCdTe）量子阱體系，k?p微擾理論發揮著重要作用。對于HgCdTe量子阱，其能帶結構在布里淵區中心附近具有復雜的特征，受到自旋軌道耦合等因素的顯著影響。通過k?p微擾理論，考慮到電子的動量\vec{k}與晶體動量算符\vec{p}的相互作用，以及自旋軌道耦合項等，可以建立起描述該體系電子結構的哈密頓量。在低能近似下，對于具有特定能帶結構的HgCdTe量子阱，可得到其哈密頓量的形式為H=\frac{\hbar^2}{2m_0}\begin{pmatrix}M(k_x^2+k_y^2)&i\lambda(k_x+ik_y)&0&0\\-i\lambda(k_x-ik_y)&-M(k_x^2+k_y^2)&0&0\\0&0&M(k_x^2+k_y^2)&i\lambda(k_x+ik_y)\\0&0&-i\lambda(k_x-ik_y)&-M(k_x^2+k_y^2)\end{pmatrix}，其中m_0為電子的裸質量，M和\lambda為與材料特性相關的參數。通過求解這個哈密頓量的本征值和本征函數，能夠得到體系在不同波矢下的能量本征值和對應的波函數，從而準確地描述其能帶結構。k?p微擾理論的優勢在于能夠準確地描述電子在布里淵區邊界附近的色散關系，對于研究材料的低能激發態和光學性質等具有重要意義。在研究二維拓撲材料的光學吸收譜時，k?p微擾理論可以給出電子在不同能級之間躍遷的選擇定則和躍遷概率，從而解釋實驗中觀測到的光學吸收峰的位置和強度。但該理論也存在一定的局限性，它主要適用于布里淵區邊界附近的低能激發態，對于高能態以及遠離布里淵區邊界的電子態，其描述的準確性會受到限制。在研究一些具有復雜能帶結構的二維拓撲材料時，k?p微擾理論可能無法全面地解釋材料的電子結構和物理性質，需要結合其他理論方法進行綜合分析。密度泛函理論（DFT）也是研究二維拓撲材料電子結構的重要手段，它基于電子密度來描述多電子體系的基態性質。DFT的核心是Hohenberg-Kohn定理，該定理指出，多電子體系的基態能量是電子密度的唯一泛函。在實際計算中，通常采用Kohn-Sham方法，將多電子問題轉化為單電子問題進行求解。在研究二維拓撲材料時，DFT可以精確地計算材料的晶體結構、電子密度分布、能帶結構以及態密度等重要性質。通過對二維拓撲絕緣體的計算，能夠準確地得到其體態的絕緣能隙以及邊緣態的電子結構特征，與實驗結果具有較好的一致性。然而，DFT在處理一些強關聯體系時存在一定的局限性。對于具有強電子-電子相互作用的二維拓撲材料，如某些過渡金屬氧化物二維材料，傳統的DFT方法可能會低估體系的能隙，無法準確描述電子的關聯效應。為了克服這些局限性，發展了一些改進的方法，如雜化泛函方法和DFT+U方法等。雜化泛函方法通過引入一定比例的精確交換項，能夠更好地描述體系的電子交換和關聯作用，提高對能隙的計算精度。DFT+U方法則是在DFT的基礎上，引入一個在位庫侖相互作用項U，來描述過渡金屬離子的強電子關聯效應，從而更準確地描述材料的電子結構和物理性質。2.2輸運理論基礎電子輸運的基本理論中，玻爾茲曼輸運方程占據著核心地位。該方程以統計物理為基礎，用于描述電子在固體中的輸運過程。在穩態情況下，對于處于外場中的固體材料，其玻爾茲曼輸運方程可表示為\vec{v}\cdot\nabla_{r}f+\frac{e}{\hbar}(\vec{E}+\vec{v}\times\vec{B})\cdot\nabla_{k}f=(\frac{\partialf}{\partialt})_{coll}，其中f(\vec{r},\vec{k},t)是電子的分布函數，它描述了在t時刻，位置為\vec{r}、波矢為\vec{k}的相空間中電子的分布情況；\vec{v}是電子的速度，由\vec{v}=\frac{1}{\hbar}\nabla_{k}\epsilon(\vec{k})給出，這里\epsilon(\vec{k})是電子的能量色散關系；\vec{E}和\vec{B}分別是外加的電場和磁場；(\frac{\partialf}{\partialt})_{coll}則表示由于電子與雜質、聲子等散射機制導致的分布函數的變化率。在拓撲材料中，貝里曲率的存在對輸運性質有著深遠的影響。貝里曲率\Omega_{n}(\vec{k})是一個與電子的布洛赫波函數相關的物理量，它反映了電子在動量空間中的幾何性質。在存在貝里曲率的情況下，電子的運動方程需要進行修正。電子的速度\vec{v}變為\vec{v}=\frac{1}{\hbar}\nabla_{k}\epsilon_{n}(\vec{k})+\vec{\Omega}_{n}(\vec{k})\times\vec{E}，其中\vec{\Omega}_{n}(\vec{k})是第n個能帶的貝里曲率。這一修正意味著電場不僅直接加速電子，還通過與貝里曲率的耦合產生一個額外的速度分量，從而影響電子的輸運軌跡。從理論上計算電導率時，對于金屬體系，在弱散射和低電場的情況下，可基于玻爾茲曼輸運方程，采用德魯德模型進行計算。根據德魯德模型，電導率\sigma可表示為\sigma=\frac{ne^{2}\tau}{m}，其中n是電子濃度，e是電子電荷量，\tau是電子的弛豫時間，它反映了電子在兩次連續散射之間的平均自由時間，m是電子的有效質量。然而，在拓撲材料中，由于貝里曲率的存在，電導率的計算需要考慮額外的貢獻。對于具有非平凡拓撲性質的材料，內稟反常霍爾效應源于貝里曲率對電子輸運的影響，此時霍爾電導\sigma_{xy}存在一個內稟貢獻項，可表示為\sigma_{xy}=\frac{e^{2}}{2\pi}\sum_{n}\int_{BZ}\Omega_{n}(\vec{k})\delta(\epsilon_{n}(\vec{k})-\mu)d^{3}k，其中\mu是化學勢，積分是在整個布里淵區（BZ）上進行，該公式表明霍爾電導與貝里曲率在費米能級處的積分相關，體現了拓撲材料中電子輸運的獨特性質。在考慮無序的情況下，電子與雜質、缺陷等的散射會導致電導率的變化。當材料中存在點缺陷時，電子會與這些點缺陷發生散射，散射概率與缺陷的濃度和性質有關。通過引入散射率\frac{1}{\tau_{s}}來描述這種散射作用，此時電導率的計算公式需要進行修正，變為\sigma=\frac{ne^{2}\tau_{eff}}{m}，其中\tau_{eff}是考慮了各種散射機制后的有效弛豫時間，它與散射率之間的關系為\frac{1}{\tau_{eff}}=\frac{1}{\tau}+\frac{1}{\tau_{s}}，這里\tau是本征弛豫時間，考慮了電子與聲子等的散射，\tau_{s}是由于無序導致的散射弛豫時間。這種修正后的計算方法能夠更準確地描述無序對二維拓撲材料輸運性質的影響。2.3軌道磁化理論軌道磁化是指材料中的電子在磁場作用下，其軌道運動產生的磁矩對材料磁化的貢獻。從物理機制上看，電子在原子軌道中的運動類似于電流在閉合回路中的流動，根據安培定律，電流的流動會產生磁場，因此電子的軌道運動也會產生磁矩。在沒有外磁場時，材料中各原子的電子軌道磁矩方向是隨機分布的，總體的磁矩相互抵消，材料不表現出宏觀磁性。然而，當施加外磁場后，電子的軌道運動受到磁場的影響，會產生抗磁效應和鐵磁（或順磁）效應。抗磁效應源于電子軌道運動在外磁場中的拉莫爾進動，電子的軌道磁矩會產生一個與外磁場方向相反的附加磁矩，從而表現出抗磁性；而在一些具有未填滿電子殼層的原子中，電子的軌道磁矩可能會與外磁場相互作用，使得磁矩傾向于沿外磁場方向排列，產生順磁或鐵磁效應。基于量子力學的線性響應理論是計算軌道磁化的重要理論方法之一。在線性響應理論框架下，當施加一個弱外磁場\vec{B}時，材料的軌道磁化強度\vec{M}與外磁場滿足線性關系\vec{M}=\chi\vec{B}，其中\chi為軌道磁化率，它反映了材料對磁場的響應程度。通過求解含時薛定諤方程，考慮外磁場對電子哈密頓量的微擾，可以計算出軌道磁化率。具體來說，利用微擾理論，將外磁場引起的微擾哈密頓量H_{pert}加入到未受外磁場作用時的哈密頓量H_0中，即H=H_0+H_{pert}。對于弱磁場情況，H_{pert}可表示為H_{pert}=-\frac{e}{2mc}\vec{L}\cdot\vec{B}，其中e為電子電荷量，m為電子質量，c為光速，\vec{L}為電子的軌道角動量算符。通過計算微擾哈密頓量對電子態的影響，進而得到軌道磁化率的表達式。對于一個多電子體系，軌道磁化率可以通過對所有電子態的貢獻進行求和得到，即\chi=\frac{1}{V}\sum_{n}\frac{\partial\langlen|H_{pert}|n\rangle}{\partialB}，其中V為材料的體積，|n\rangle表示體系的第n個量子態。軌道磁化與電子結構密切相關。材料的電子結構決定了電子的軌道分布和能量狀態，從而影響軌道磁矩的大小和方向。在具有高對稱性晶體結構的材料中，電子的軌道磁矩往往受到晶體場的強烈影響。在一些過渡金屬氧化物中，過渡金屬離子的d軌道電子在晶體場的作用下，軌道磁矩會發生重排，導致材料的軌道磁化性質發生變化。此外，電子之間的相互作用也會對軌道磁化產生影響，電子的關聯效應可能會增強或減弱軌道磁矩之間的耦合，從而改變材料的磁性。磁場強度和方向的變化也會顯著影響軌道磁化。隨著磁場強度的增加，電子軌道運動受到的影響增強，軌道磁矩與外磁場的耦合作用增強，使得軌道磁化強度逐漸增大。當磁場強度達到一定程度時，軌道磁化可能會達到飽和狀態，此時再增加磁場強度，軌道磁化強度不再明顯變化。磁場方向的改變會導致電子軌道磁矩的取向發生變化，對于一些具有各向異性電子結構的材料，不同方向的磁場會引起不同程度的軌道磁化，從而表現出磁各向異性。在一些二維磁性材料中，平面內和平面外方向的磁場對軌道磁化的影響不同，導致材料在不同方向上的磁性表現出明顯差異。2.4無序對理論模型的影響在研究無序對二維拓撲材料的影響時，需將無序引入到相關理論模型中，以更準確地描述其物理性質。以點缺陷為例，可通過隨機勢場來描述。假設在二維拓撲材料中存在濃度為c的點缺陷，可在哈密頓量中引入一個隨機項H_{dis}來表示這些點缺陷所產生的隨機勢場。在緊束縛模型中，對于一個具有N個原子的二維晶格，可將隨機勢場表示為H_{dis}=\sum_{i=1}^{N}V_{i}\delta_{i}，其中V_{i}是一個隨機變量，其取值范圍和分布取決于點缺陷的類型和性質，\delta_{i}是一個函數，當i位置存在點缺陷時，\delta_{i}=1，否則\delta_{i}=0。這種隨機勢場的引入會打破晶格的周期性，使得電子在傳播過程中遇到散射。無序對能帶結構的影響顯著。在沒有無序時，二維拓撲材料的能帶結構具有一定的周期性和對稱性，電子的能量本征值和波函數可通過求解周期勢場下的薛定諤方程得到。然而，當引入無序后，由于隨機勢場的作用，電子的波函數會發生局域化，原本連續的能帶會出現展寬和分裂現象。在一些具有點缺陷的二維拓撲絕緣體中，點缺陷會在體態能隙中引入額外的缺陷能級，這些缺陷能級會影響電子的占據情況，進而改變材料的電學性質。同時，無序還可能導致拓撲保護的邊緣態或表面態的散射增強，使得這些態的電子局域化程度增加，影響其輸運特性。在輸運系數的計算中，無序同樣起著關鍵作用。根據玻爾茲曼輸運方程，電子的散射概率是計算輸運系數的重要參數。當存在無序時，電子與點缺陷、位錯等的散射概率會發生變化。對于電子與點缺陷的散射，可利用費米黃金規則來計算散射概率。假設點缺陷的散射勢為V_{s}，電子的初始態為|i\rangle，末態為|f\rangle，則散射概率P_{if}可表示為P_{if}=\frac{2\pi}{\hbar}|\langlef|V_{s}|i\rangle|^{2}\rho(E_{f})，其中\rho(E_{f})是末態的態密度。由于無序的存在，散射勢V_{s}是隨機的，這使得散射概率的計算變得復雜。通常采用自洽Born近似（SCBA）等方法來處理這種無序散射問題。在SCBA中，將無序散射視為微擾，通過迭代求解格林函數來得到電子的自能，進而計算散射概率和輸運系數。無序會導致電子的平均自由程減小，從而降低電導率等輸運系數。對于軌道磁化的計算，無序也會產生影響。在基于量子力學的線性響應理論中，計算軌道磁化率時需要考慮電子的本征態和能量。無序的存在會改變電子的本征態和能量分布，從而影響軌道磁化率的計算結果。當材料中存在點缺陷時，點缺陷周圍的電子云分布會發生變化，導致電子的軌道角動量和磁矩發生改變，進而影響軌道磁化。同時，無序還可能破壞材料的對稱性，使得軌道磁化的各向異性發生變化。在一些具有面缺陷的二維拓撲材料中，晶界的存在會導致材料在不同方向上的軌道磁化表現出差異，這在計算軌道磁化時需要充分考慮。三、無序對二維拓撲材料輸運的影響3.1無序對輸運性質的一般性影響在二維拓撲材料中，無序的存在會顯著改變電子的運動狀態，進而對輸運性質產生重要影響。從原理上講，無序會導致電子散射增強，這是因為無序破壞了材料的周期性勢場，使得電子在傳播過程中遇到的勢場不再是規則的，從而增加了電子與雜質、缺陷等的散射概率。以石墨烯為例，當其中存在碳原子空位這種點缺陷時，空位周圍的原子會發生重構，形成與周圍區域不同的局部勢場。電子在經過這些空位時，會受到散射作用，改變其運動方向和能量狀態。這種散射作用使得電子在材料中的運動路徑變得曲折，難以保持連續的、定向的傳輸，從而導致電導率降低。電導率是描述材料導電性能的重要物理量，它與電子的散射密切相關。根據電導率的微觀理論，電導率\sigma與電子的遷移率\mu和載流子濃度n之間存在關系\sigma=ne\mu，其中e為電子電荷量。當無序導致電子散射增強時，電子的遷移率會降低。這是因為散射事件使得電子在兩次連續散射之間的平均自由時間\tau縮短，而遷移率\mu與平均自由時間\tau成正比，即\mu=\frac{e\tau}{m}，其中m為電子的有效質量。在存在點缺陷的二維拓撲材料中，隨著點缺陷濃度的增加，電子與點缺陷的散射概率增大，平均自由時間\tau減小，遷移率\mu降低，最終導致電導率\sigma降低。除了電導率和遷移率，無序對載流子遷移率、擴散系數等輸運參數也有著明顯的影響規律。對于載流子遷移率，除了上述由于散射導致的遷移率降低外，無序還可能通過改變材料的能帶結構來影響遷移率。在一些具有線缺陷（位錯）的二維拓撲材料中，位錯會導致晶格畸變，使得能帶結構發生變化，電子的有效質量增大。根據遷移率與有效質量的關系\mu=\frac{e\tau}{m}，有效質量m的增大將導致遷移率\mu降低。擴散系數D也是輸運過程中的一個重要參數，它描述了載流子在材料中的擴散能力。在無序體系中，擴散系數與電子的散射和遷移率密切相關。根據愛因斯坦關系，擴散系數D與遷移率\mu之間存在關系D=\frac{k_BT}{e}\mu，其中k_B為玻爾茲曼常數，T為溫度。由于無序導致遷移率降低，在相同溫度下，擴散系數也會相應減小。這意味著載流子在無序材料中的擴散能力減弱，輸運過程變得更加困難。在一些含有雜質原子的二維拓撲材料中，雜質原子的存在不僅會引入額外的散射中心，還可能改變材料的電子結構，使得載流子的遷移率和擴散系數發生變化。當雜質原子的電子結構與主體原子差異較大時，會在材料中形成局域化的雜質能級，這些能級可能會捕獲載流子，進一步降低載流子的遷移率和擴散系數，從而對材料的輸運性質產生顯著的負面影響。3.2不同類型無序對輸運的影響實例3.2.1點缺陷的影響在二維拓撲材料中，點缺陷對材料的輸運性質有著顯著的影響，以MnBi?Te?中的Mn和Bi反位缺陷為例，能清晰地展現這一影響機制。MnBi?Te?是一種具有本征磁性的二維拓撲材料，其獨特的原子結構和電子特性使其在拓撲物理研究中備受關注。在理想的MnBi?Te?晶體結構中，Mn和Bi原子各自占據特定的晶格位置，形成有序的原子排列，這種有序結構為電子的輸運提供了相對穩定的環境。然而，當材料中出現Mn和Bi反位缺陷時，情況發生了顯著變化。這些反位缺陷導致了局部原子環境的改變，進而對電子的散射產生影響。從原子層面來看，Mn和Bi原子的反位使得原本規則的晶格勢場出現畸變，電子在傳播過程中遇到的勢場不再均勻。這種勢場的變化使得電子與缺陷之間的相互作用增強，電子更容易被散射，從而改變其運動方向和能量狀態。在電導率方面，隨著Mn和Bi反位缺陷濃度的增加，電導率呈現出明顯的下降趨勢。這是因為缺陷濃度的增加意味著電子在材料中傳播時會遇到更多的散射中心，電子的平均自由程縮短，遷移率降低，最終導致電導率下降。通過實驗測量不同缺陷濃度下MnBi?Te?的電導率，發現當缺陷濃度從較低水平逐漸增加時，電導率呈指數形式下降，這與理論上關于缺陷散射對電導率影響的預期相符。霍爾效應也會受到Mn和Bi反位缺陷的顯著影響。霍爾效應是指在垂直于電流方向施加磁場時，在材料的橫向會產生電勢差的現象。在MnBi?Te?中，正常情況下，霍爾系數與材料的載流子濃度和遷移率密切相關。當存在Mn和Bi反位缺陷時，一方面，缺陷會改變載流子的濃度，可能引入額外的雜質能級，導致載流子的捕獲或釋放，從而影響載流子的有效濃度；另一方面，缺陷對遷移率的影響也會進一步改變霍爾系數。實驗觀測發現，隨著缺陷濃度的增加，霍爾系數的大小和符號都可能發生變化，這反映了缺陷對載流子性質和輸運過程的復雜影響。進一步分析缺陷濃度與輸運性質變化的關系，可以發現二者之間存在著定量的關聯。通過對大量實驗數據的擬合和分析，建立起缺陷濃度與電導率、霍爾系數之間的數學模型。研究發現，電導率與缺陷濃度之間滿足冪律關系，即電導率\sigma與缺陷濃度c的關系可表示為\sigma\proptoc^{-n}，其中n為與材料特性和缺陷類型相關的指數，在MnBi?Te?中，n的值通過實驗擬合得到，約為2.5左右，這表明缺陷濃度的微小變化會對電導率產生較為顯著的影響。在霍爾系數與缺陷濃度的關系方面，霍爾系數R_H與缺陷濃度c之間呈現出復雜的非線性關系，通過理論計算和實驗驗證，發現可以用一個包含缺陷濃度的多項式來描述這種關系，即R_H=a_0+a_1c+a_2c^2+\cdots，其中a_i為與材料電子結構和缺陷性質相關的系數，通過對實驗數據的擬合，可以確定這些系數的值，從而定量地描述缺陷濃度對霍爾系數的影響。這種定量關系的建立，為深入理解點缺陷對二維拓撲材料輸運性質的影響提供了重要的依據，也為材料的性能優化和調控提供了理論指導。3.2.2線缺陷的影響在二維拓撲材料中，線缺陷（如位錯）對電子輸運有著獨特的影響機制，以石墨烯中的位錯線為例，能夠深入探討這一現象。石墨烯作為一種典型的二維材料，具有優異的電學性能，其碳原子以六邊形晶格緊密排列，形成了規整的二維平面結構。在這種理想的晶格結構中，電子能夠在晶格中自由傳播，呈現出高遷移率和低電阻的特性。然而，當石墨烯中存在位錯線時，情況發生了顯著變化。位錯線是晶體中原子排列的一種線缺陷，它的存在破壞了石墨烯晶格的周期性和連續性。從原子層面來看，位錯線附近的碳原子排列出現錯排，導致局部晶格發生畸變。這種晶格畸變使得位錯線周圍的原子間距離和鍵角發生改變，從而產生了一個與周圍區域不同的局部勢場。電子在遇到位錯線時，會受到強烈的散射作用。這是因為位錯線產生的局部勢場與理想晶格勢場不同，電子的波函數在這個勢場中會發生散射和干涉。根據量子力學原理，電子的散射概率與位錯線的性質、電子的能量以及散射勢場的強度等因素密切相關。在石墨烯中，位錯線的存在使得電子的散射概率大幅增加，電子在傳播過程中更容易改變其運動方向和能量狀態。位錯線的存在還會導致材料電學各向異性的產生。在沒有位錯線的情況下，石墨烯在二維平面內的電學性質是各向同性的，電子在不同方向上的輸運特性基本相同。然而，當存在位錯線時，由于位錯線具有一定的方向性，電子在不同方向上遇到位錯線的概率和散射程度不同，從而導致材料在不同方向上的電學性質出現差異。沿著位錯線方向，電子的散射相對較弱，電導率相對較高；而垂直于位錯線方向，電子的散射較強，電導率相對較低。這種電學各向異性在實際應用中具有重要意義，例如在設計基于石墨烯的電子器件時，需要充分考慮位錯線對電學各向異性的影響，以優化器件的性能。為了定量描述位錯線對電子輸運的影響，研究人員通過理論計算和實驗測量相結合的方法，建立了相關的物理模型。在理論計算方面，利用緊束縛模型結合格林函數方法，考慮位錯線產生的散射勢場，計算電子在存在位錯線的石墨烯中的散射概率和輸運系數。通過計算發現，電子的散射概率隨著位錯線密度的增加而增大，電導率隨著位錯線密度的增加而降低，且二者之間存在著定量的關系。在實驗測量方面，采用掃描隧道顯微鏡（STM）和電子輸運測量等技術，對含有位錯線的石墨烯樣品進行表征和測量。STM可以直接觀察到位錯線的位置和形態，電子輸運測量則可以得到材料在不同方向上的電導率和遷移率等參數。通過實驗與理論計算的對比，驗證了理論模型的正確性，進一步深入理解了位錯線對石墨烯電子輸運的影響機制。3.2.3面缺陷的影響在二維拓撲材料中，面缺陷（如晶界）對電子傳輸具有重要的阻礙作用，以二維材料中的晶界為例進行研究，能深入分析其對輸運性質的影響。晶界是不同取向的晶粒之間的界面，在二維材料中，由于晶粒的生長和合并過程中存在取向差異，晶界不可避免地存在。在理想的二維材料晶體結構中，原子呈規則的周期性排列，電子能夠在晶格中自由傳播，具有良好的輸運特性。然而，晶界的存在打破了這種周期性，使得晶界處的原子排列較為混亂，原子間距和鍵長與晶粒內部存在差異。這種原子排列的不規則性導致晶界處形成了一個與晶粒內部不同的勢場。當電子傳輸到晶界時，會受到強烈的散射作用。從量子力學的角度來看，電子的波函數在晶界處會發生散射和干涉，電子的散射概率與晶界的結構、原子排列的無序程度以及電子的能量等因素密切相關。在一些二維過渡金屬硫族化合物中，晶界處的原子錯排和雜質聚集會導致電子的散射概率大幅增加，電子在通過晶界時，其運動方向和能量狀態會發生改變，從而阻礙了電子的傳輸。晶界的結構和特性對輸運性質有著顯著的影響。晶界的取向差是一個重要的特性參數，不同的取向差會導致晶界處原子排列的差異，進而影響電子的散射程度。當晶界的取向差較小時，晶界處的原子排列相對較為規則，電子的散射相對較弱，對輸運性質的影響較小；而當取向差較大時，晶界處的原子排列更加混亂，電子的散射增強，會顯著降低材料的電導率。此外，晶界處的雜質和缺陷濃度也會對輸運性質產生影響。如果晶界處存在較多的雜質原子或點缺陷，這些雜質和缺陷會成為電子的散射中心，進一步增強電子的散射，降低材料的輸運性能。為了研究晶界對輸運性質的影響，研究人員采用了多種實驗技術和理論計算方法。在實驗方面，利用高分辨透射電子顯微鏡（HRTEM）可以清晰地觀察晶界的微觀結構，包括原子排列、雜質分布等信息；通過電子輸運測量技術，可以測量材料在不同晶界條件下的電導率、載流子遷移率等輸運參數。在理論計算方面，基于密度泛函理論（DFT）的第一性原理計算可以精確地計算晶界處的電子結構和電子態密度，從而分析電子在晶界處的散射機制和輸運特性。通過實驗與理論計算的結合，深入揭示了晶界對二維拓撲材料輸運性質的影響規律，為材料的性能優化和應用提供了重要的理論支持。3.3無序與拓撲保護的輸運特性相互作用在二維拓撲材料中，拓撲保護的邊緣態或表面態是其獨特性質的關鍵體現，然而，這些態在無序環境下的穩定性備受關注。拓撲保護的邊緣態或表面態是由材料的拓撲性質決定的，它們具有獨特的電子結構和輸運特性。在沒有無序的理想情況下，這些態中的電子具有特殊的自旋-動量鎖定關系，電子在邊緣或表面的傳輸幾乎不受散射，從而實現了無耗散的輸運。以二維拓撲絕緣體為例，其邊緣態的電子自旋和動量相互鎖定，形成了一種特殊的量子通道，使得電子在邊緣傳輸時能夠保持其量子特性，這種特性使得拓撲材料在量子信息傳輸和低功耗電子器件等領域具有巨大的應用潛力。然而，當存在無序時，情況變得復雜。無序會對拓撲保護的邊緣態或表面態產生散射作用，導致電子的傳輸受到干擾。從微觀層面來看，點缺陷、位錯等無序形式會破壞材料的周期性勢場，使得電子在傳播過程中遇到額外的散射中心。在具有點缺陷的二維拓撲絕緣體中，點缺陷會在邊緣態的能譜中引入額外的雜質能級，電子在這些能級上的散射概率增加，從而影響邊緣態的輸運特性。當點缺陷濃度較低時，雖然邊緣態仍然存在，但電子的散射概率會有所增加，導致邊緣態的輸運效率下降；隨著點缺陷濃度的進一步增加，邊緣態可能會發生局域化，電子被限制在一定的區域內，無法實現有效的輸運。在強無序下，拓撲材料可能會從拓撲相轉變為Anderson絕緣體。Anderson絕緣體是一種由于強無序導致電子態局域化而呈現絕緣性質的狀態。在拓撲材料中，當無序強度超過一定閾值時，電子的波函數會發生強烈的局域化，原本擴展的拓撲保護態被破壞。這是因為強無序使得電子在傳播過程中遇到的散射非常強烈，電子的平均自由程急劇減小，最終被限制在一個很小的區域內，無法在材料中自由移動。從能量角度來看，強無序會導致能帶的展寬和分裂，使得電子的能量分布變得更加復雜，原本處于拓撲保護態的電子可能會被局域化到特定的能量區域，從而導致材料的絕緣性增強。研究表明，在一些二維拓撲材料中，當無序強度逐漸增加時，材料會經歷一個從拓撲相到Anderson絕緣體的連續轉變過程。在這個過程中，材料的輸運性質會發生顯著變化，電導率會隨著無序強度的增加而逐漸降低，最終趨近于零。通過對不同無序強度下的二維拓撲材料進行數值模擬和實驗測量，發現電導率與無序強度之間存在著定量的關系。在一定的無序強度范圍內，電導率隨無序強度的增加呈指數下降，即電導率\sigma與無序強度W的關系可表示為\sigma\proptoe^{-W/W_0}，其中W_0為與材料特性相關的特征無序強度。當無序強度進一步增加時，電導率會趨近于一個極小的值，材料表現出Anderson絕緣體的特性。這種拓撲相變的機制與電子的局域化密切相關，強無序導致電子的局域化長度減小，當局域化長度小于材料的特征尺寸時，材料就會轉變為Anderson絕緣體。四、無序對二維拓撲材料軌道磁化的影響4.1軌道磁化的基本原理與測量方法軌道磁化的產生源于電子在原子軌道中的運動。從微觀層面來看，電子繞原子核的運動可等效為一個環形電流，根據安培定律，環形電流會產生磁矩，這便是軌道磁矩的來源。在原子中，電子的軌道運動處于量子化狀態，其軌道角動量L也是量子化的，取值為L=\sqrt{l(l+1)}\hbar，其中l為角量子數，\hbar為約化普朗克常數。軌道磁矩\mu_{orb}與軌道角動量L之間存在關系\mu_{orb}=-\frac{e}{2m_e}L，其中e為電子電荷量，m_e為電子質量，負號表示軌道磁矩的方向與軌道角動量的方向相反。在材料中，當不存在外磁場時，各原子的電子軌道磁矩方向是隨機分布的，它們相互抵消，使得材料整體不表現出宏觀的軌道磁化。然而，當施加外磁場后，電子的軌道運動受到磁場的影響。電子在磁場中會發生拉莫爾進動，其進動頻率\omega_L=\frac{eB}{2m_ec}，其中B為外磁場強度，c為光速。這種進動導致電子的軌道磁矩發生變化，從而產生一個與外磁場方向相反的附加磁矩，這就是軌道磁化中的抗磁效應。在一些具有未填滿電子殼層的原子中，電子的軌道磁矩還可能與外磁場相互作用，使得磁矩傾向于沿外磁場方向排列，產生順磁或鐵磁效應。常見的測量軌道磁化的實驗技術包括超導量子干涉儀（SQUID）和磁光克爾效應等。超導量子干涉儀是一種極為靈敏的磁測量儀器，其工作原理基于約瑟夫森效應和磁通量子化。在SQUID中，超導環被分成兩個或多個部分，通過約瑟夫森結連接。當有磁場穿過超導環時，會產生超導電流，這個電流與磁場的變化相關。利用SQUID測量軌道磁化時，將樣品放置在SQUID的探測線圈附近，樣品的軌道磁化會產生一個磁場，這個磁場會影響SQUID中的超導電流，通過測量超導電流的變化，就可以精確地測定樣品的軌道磁化強度。SQUID具有極高的靈敏度，能夠測量非常微弱的磁信號，其測量精度可以達到10^{-15}T量級，這使得它在研究二維拓撲材料等低維材料的軌道磁化時具有很大的優勢，能夠檢測到由于無序等因素引起的微小軌道磁化變化。磁光克爾效應則是基于材料在磁場作用下對光的偏振狀態的影響來測量軌道磁化。當一束線偏振光入射到磁性材料表面時，反射光的偏振方向會發生旋轉，這個旋轉角度與材料的磁化強度相關。對于軌道磁化的測量，通過測量反射光偏振方向的旋轉角度，結合磁光克爾效應的理論模型，可以計算出材料的軌道磁化強度。磁光克爾效應又分為極向克爾效應、縱向克爾效應和橫向克爾效應。極向克爾效應中，磁場方向垂直于樣品表面，適用于測量垂直于樣品表面的磁化分量；縱向克爾效應中，磁場方向平行于樣品表面且與光的傳播方向平行，用于測量平行于光傳播方向的磁化分量；橫向克爾效應中，磁場方向平行于樣品表面但垂直于光的傳播方向，可測量垂直于光傳播方向的磁化分量。在研究二維拓撲材料時，磁光克爾效應可以提供材料表面的軌道磁化信息，而且具有非接觸、高空間分辨率等優點，能夠對材料的局部軌道磁化進行精確測量。4.2無序對軌道磁化的影響機制無序會改變二維拓撲材料中電子的軌道運動，進而對軌道磁矩的大小和方向產生影響。從微觀層面來看，當材料中存在無序時，如點缺陷、位錯等，會破壞材料的周期性勢場，使得電子在傳播過程中受到散射，其運動軌跡發生改變。在具有點缺陷的二維拓撲材料中，點缺陷周圍的電子云分布會發生變化，導致電子的軌道角動量和磁矩發生改變。由于點缺陷的存在，電子在缺陷附近的運動受到限制，原本連續的軌道運動被打斷，電子的軌道角動量不再保持不變，從而導致軌道磁矩的大小和方向發生變化。對于材料整體的軌道磁化強度和磁化方向，無序同樣有著顯著的影響。在沒有無序的情況下，材料的軌道磁化強度和方向通常由其晶體結構和電子結構決定，呈現出一定的規律性。然而，當存在無序時，無序會導致材料中不同區域的軌道磁矩發生變化，這些變化可能是隨機的，從而影響材料整體的軌道磁化強度和方向。在一些具有線缺陷（位錯）的二維拓撲材料中，位錯的存在會使得材料在不同方向上的軌道磁矩分布發生變化，導致材料的軌道磁化方向不再具有明確的對稱性，軌道磁化強度也會因為不同區域軌道磁矩的變化而發生改變。此外，無序還可能通過改變材料的電子結構，影響電子之間的相互作用，進而對軌道磁化產生間接影響。在一些二維拓撲材料中，無序可能會導致電子的局域化，使得電子之間的相互作用增強或減弱。這種電子相互作用的變化會影響電子的自旋-軌道耦合強度，從而改變軌道磁化的大小和方向。在具有面缺陷（晶界）的二維拓撲材料中，晶界處的原子排列不規則，會導致電子的局域化程度增加，電子之間的相互作用發生變化，進而影響軌道磁化的特性。4.3實驗案例分析4.3.1MnBi?Te??中鐵磁特性與無序的關系在拓撲材料的研究領域中，MnBi?Te??以其獨特的性質備受關注，尤其是其鐵磁特性與無序之間的緊密聯系，為深入理解二維拓撲材料的磁學性質提供了寶貴的研究案例。MnBi?Te??屬于錳碲化鉍家族，是一種具有潛在應用價值的量子材料。在理想的晶體結構中，原子應按照特定的規則排列，形成有序的晶格結構。然而，在MnBi?Te??中，部分原子會發生位置交換，這種現象被稱為原子反位無序。這種無序并非偶然，而是對材料的鐵磁特性產生了決定性的影響。研究發現，當MnBi?Te??中存在原子反位無序時，其內部的磁矩排列發生了顯著變化。在正常情況下，單個錳原子的磁矩方向可能是隨機的，但在原子反位無序的作用下，錳原子在所有晶層中的分布發生改變，使得周圍的錳原子能夠在同一方向上旋轉其磁矩，從而導致磁矩呈現出平行排列的狀態。這種磁矩的有序排列使得材料表現出鐵磁特性，即所有磁矩都指向同一方向。與反鐵磁性前身MnBi?Te?相比，MnBi?Te??的這種鐵磁特性更為顯著，其磁場強度更強且更穩健。從軌道磁化的角度來看，原子反位無序改變了電子的軌道運動狀態。由于原子位置的改變，電子所處的局域環境發生變化，電子的軌道角動量和磁矩也隨之改變。在沒有原子反位無序時，電子的軌道磁矩可能相互抵消，導致材料整體的軌道磁化強度較弱。而當存在原子反位無序時，電子軌道磁矩的變化使得它們能夠協同作用，增強了材料的軌道磁化強度。這種軌道磁化的增強進一步影響了材料的磁性，使得鐵磁特性更加穩定。MnBi?Te??的這種特性在自旋電子學領域展現出了巨大的潛在應用價值。在自旋電子學中，利用電子的自旋特性來實現信息的存儲、傳輸和處理是核心目標。MnBi?Te??的鐵磁特性使得它可以作為自旋極化電流的產生源，通過控制原子反位無序的程度，可以精確調控材料的鐵磁特性，進而調控自旋極化電流的大小和方向。這為開發新型的自旋電子學器件，如自旋晶體管、磁隨機存取存儲器等，提供了新的材料選擇和設計思路。在自旋晶體管中，利用MnBi?Te??的鐵磁特性可以實現對電子自旋的有效控制，從而提高晶體管的開關速度和降低能耗；在磁隨機存取存儲器中，其穩定的鐵磁特性可以確保信息的可靠存儲和快速讀取，有望提高存儲器的性能和容量。4.3.2其他二維拓撲材料的相關案例除了MnBi?Te??，還有許多其他二維拓撲材料展現出無序與軌道磁化之間的復雜相互作用。以魔角石墨烯為例，美國、巴西和日本的科學家對其進行了深入研究。魔角石墨烯，即魔角扭曲雙層石墨烯（MATBG），在過去幾年中因其獨特的物理性質而備受關注。在傳輸測量中，量子反常霍爾效應是其重要特性之一，即使在沒有外加磁場的情況下，也存在拓撲邊緣電流。這種效應與電荷運輸相關，材料的霍爾電阻被量子化為馮克利津常數，類似于整數量子霍爾效應。科學家們利用掃描超導量子干涉裝置（SQUID）對魔角石墨烯進行研究。SQUID是一種極為靈敏的局部磁強計，能夠收集100nm尺度的圖像。通過改變樣品的載流子密度，測量局部磁場的響應。在低外加磁場下，這種磁響應與布洛赫波函數的內部軌道磁化密切相關，而布洛赫波函數是由貝里曲率引起的。因此，通過這種方式可以間接測量局部貝里曲率。在實驗中，科學家們觀察到魔角石墨烯中存在一種新型的拓撲無序。通常認為，Chern數或電子系統的拓撲是一個全局拓撲不變量，但在魔角石墨烯的器件規模（微米級）上，Chern數并非固定不變，而是在+1和-1之間交替變化。這種拓撲無序的出現，對魔角石墨烯的軌道磁化產生了顯著影響。由于拓撲無序的存在，電子的軌道運動受到干擾，導致軌道磁矩的分布發生變化，進而影響了材料的軌道磁化強度和方向。與MnBi?Te??相比，魔角石墨烯中的無序對軌道磁化的影響機制更為復雜。在MnBi?Te??中，主要是原子反位無序導致磁矩排列和軌道磁化的變化；而在魔角石墨烯中，拓撲無序不僅影響了電子的軌道運動，還與材料的量子特性相互作用，使得軌道磁化的變化更加難以預測。再如二維磁性拓撲材料MnBi?Te?，其在磁性和拓撲性質方面也表現出與無序的密切關系。磁光圓二色性譜與磁力顯微鏡的結果表明，在約24K的臨界溫度以下，MnBi?Te?層內為鐵磁耦合，相鄰層間為反鐵磁耦合，形成A型反鐵磁序。同時，在奇數層和偶數層樣品中分別表現出的量子反常霍爾效應與軸子絕緣體相，暗示了磁性與拓撲結構之間的聯系。在MnBi?Te?中，無序可能來源于晶體生長過程中的缺陷、雜質等。這些無序因素會影響材料的磁性和軌道磁化。當材料中存在點缺陷時，會改變局部的電子云分布，進而影響電子的自旋-軌道耦合強度，導致軌道磁矩的變化。與MnBi?Te??和魔角石墨烯相比，MnBi?Te?的磁性和軌道磁化對溫度更為敏感。在不同溫度下，其磁序和軌道磁化會發生明顯變化，而無序的存在會進一步加劇這種變化的復雜性。通過對這些不同二維拓撲材料的案例分析，可以總結出一些共性和特性。共性方面，無序都會對二維拓撲材料的電子結構產生影響，進而改變軌道磁化的性質。無論是原子反位無序、拓撲無序還是其他形式的無序，都會導致電子的軌道運動和磁矩發生變化，從而影響材料的磁性。特性方面，不同材料中無序的類型和分布不同，導致其對軌道磁化的影響機制和程度也各不相同。MnBi?Te??主要受原子反位無序的影響，魔角石墨烯受拓撲無序的影響，而MnBi?Te?則受到多種因素的綜合影響，且對溫度更為敏感。這些研究結果為深入理解二維拓撲材料中無序與軌道磁化的相互作用提供了豐富的實驗依據，也為材料的性能優化和應用開發提供了重要的參考。五、研究方法與實驗設計5.1理論計算方法密度泛函理論（DFT）是本研究中用于計算材料電子結構的核心方法。該理論基于電子密度來描述多電子體系的基態性質，其核心是Hohenberg-Kohn定理，該定理表明，多電子體系的基態能量是電子密度的唯一泛函。在實際計算中，通常采用Kohn-Sham方法，將多電子問題轉化為單電子問題進行求解。具體來說，通過構建Kohn-Sham方程，將電子相互作用項進行近似處理，從而求解出體系的電子密度和能量本征值。在計算材料的電子結構時，首先需要確定材料的晶體結構和原子坐標。對于二維拓撲材料，考慮其原子的二維周期性排列，采用周期性邊界條件進行模擬。在計算過程中，選擇合適的交換關聯泛函至關重要，常見的泛函有局域密度近似（LDA）和廣義梯度近似（GGA）等。LDA適用于電子氣均勻分布的體系，在處理一些簡單金屬和半導體時能取得較好的結果；GGA則考慮了電子密度的梯度效應，對于具有復雜電子結構的材料，如過渡金屬氧化物等二維拓撲材料，GGA通常能提供更準確的描述。在研究二維過渡金屬硫族化合物時，GGA泛函能夠更準確地描述其能帶結構和電子態密度，與實驗結果具有更好的一致性。為了計算材料的輸運性質，基于密度泛函理論結合玻爾茲曼輸運方程進行處理。通過計算電子的能量色散關系和散射概率，利用玻爾茲曼輸運方程求解電子的分布函數，進而得到材料的電導率、熱導率等輸運系數。在考慮無序的情況下，將無序散射項引入到玻爾茲曼輸運方程中，通過自洽Born近似（SCBA）等方法處理無序散射問題。以含有點缺陷的二維拓撲材料為例，利用SCBA方法計算電子與點缺陷的散射概率，進而分析無序對輸運性質的影響。對于軌道磁化的計算，同樣基于密度泛函理論結合線性響應理論。在線性響應理論框架下，當施加一個弱外磁場時，通過計算電子哈密頓量在外磁場作用下的微擾，得到軌道磁化率，從而確定材料的軌道磁化強度。在計算過程中，考慮電子的自旋-軌道耦合效應，以準確描述電子的軌道磁矩。在研究具有強自旋-軌道耦合的二維拓撲材料時，充分考慮自旋-軌道耦合對軌道磁化的影響，能夠得到更準確的計算結果。然而，密度泛函理論也存在一定的局限性。在處理強關聯體系時，傳統的DFT方法往往會低估體系的能隙，無法準確描述電子的強關聯效應。在研究一些具有強電子-電子相互作用的二維拓撲材料時，如某些過渡金屬氧化物二維材料，DFT方法計算得到的能隙與實驗值存在較大偏差。為了克服這些局限性，發展了一些改進的方法，如雜化泛函方法和DFT+U方法等。雜化泛函方法通過引入一定比例的精確交換項，能夠更好地描述體系的電子交換和關聯作用，提高對能隙的計算精度；DFT+U方法則是在DFT的基礎上，引入一個在位庫侖相互作用項U，來描述過渡金屬離子的強電子關聯效應，從而更準確地描述材料的電子結構和物理性質。5.2實驗制備技術分子束外延（MBE）是一種在超高真空環境下進行薄膜生長的技術，具有原子級別的精確控制能力。在二維拓撲材料的制備中，其原理是將不同元素的原子束或分子束在超高真空（通常達到10^{-10}-10^{-11}Torr量級）環境下，蒸發到經過精確處理的襯底表面。這些原子或分子在襯底表面以原子層為單位逐層生長，從而實現對薄膜生長的精確控制。在制備二維拓撲絕緣體時，通過精確控制碲（Te）和鉍（Bi）原子束的蒸發速率和通量，以及襯底的溫度和原子沉積時間，可以精確地控制材料的原子層數和原子排列方式，制備出高質量的二維拓撲絕緣體薄膜。MBE技術的優點在于能夠實現原子級別的精確控制，制備出的薄膜具有極高的質量和均勻性，且生長過程中引入的雜質極少，能夠很好地保持材料的本征特性。然而，該技術也存在一些缺點，如設備昂貴，制備過程復雜，生長速率極低，這使得制備成本高昂，難以實現大規模制備。在制備大面積的二維拓撲材料時，MBE技術的低生長速率成為了制約其大規模應用的關鍵因素。在MBE制備過程中引入可控的無序，一種常用的方法是通過控制原子束的通量波動。在生長過程中，人為地對某一種原子束的通量進行微小的調制，使得原子在襯底表面的沉積速率發生隨機變化，從而引入點缺陷形式的無序。通過周期性地改變原子束的通量，使得部分原子在晶格中占據了非理想的位置，形成了點缺陷，這些點缺陷的濃度和分布可以通過通量調制的頻率和幅度進行控制。化學氣相沉積（CVD）則是利用氣態的硅烷（SiH_4）、甲烷（CH_4）等反應物在高溫和催化劑的作用下分解，產生的原子或分子在襯底表面發生化學反應并沉積，從而生長出薄膜材料。在二維拓撲材料的制備中，通常以過渡金屬薄膜（如銅、鎳等）作為襯底，將氣態的碳源（如乙烯、乙炔等）和其他相關元素的氣態源（如硫、硒等）通入反應腔室。在高溫和催化劑的作用下，碳源分解產生的碳原子在襯底表面吸附、擴散并與其他元素的原子發生化學反應，逐漸形成二維拓撲材料的薄膜。在制備二維過渡金屬硫族化合物（如二硫化鉬MoS_2）時，將鉬源（如六羰基鉬Mo(CO)_6）和硫源（如硫化氫H_2S）在高溫和銅襯底的催化作用下，發生化學反應，在襯底表面生長出MoS_2薄膜。CVD技術的優勢在于可以實現大面積的薄膜生長，生長速率相對較快，適合大規模制備二維拓撲材料。通過優化工藝參數，能夠制備出高質量的薄膜，滿足工業化生產的需求。但該技術也存在一些問題，生長過程中可能會引入雜質，如襯底表面的殘留催化劑、反應氣體中的雜質等，這些雜質會影響材料的質量和性能。此外，生長過程中可能會產生較大的應力，導致薄膜的結晶質量下降。在CVD制備過程中引入可控的無序，可通過在反應氣體中添加少量的雜質氣體來實現。在制備二維拓撲材料時，在反應氣體中加入少量的磷烷（PH_3）或砷烷（AsH_3）等雜質氣體，這些雜質原子會在薄膜生長過程中隨機地摻入到晶格中，形成雜質點缺陷，從而引入無序。通過控制雜質氣體的流量和通入時間，可以精確控制雜質點缺陷的濃度和分布。5.3實驗測量手段在研究二維拓撲材料的輸運性質時，四探針法是一種常用的測量電導率的實驗技術。該方法的原理基于歐姆定律，通過四根探針與樣品接觸，其中兩根探針用于通入電流I，另外兩根探針用于測量樣品上的電壓降V。由于電流探針和電壓探針相互獨立，有效地避免了接觸電阻對測量結果的影響。在測量二維拓撲材料的電導率時，將四探針放置在樣品表面，確保探針與樣品良好接觸。根據電導率的計算公式\sigma=\frac{1}{R}\frac{l}{S}，其中R=\frac{V}{I}為樣品的電阻，l為電壓探針之間的距離，S為樣品的橫截面積。對于二維材料，其橫截面積S通常為樣品的厚度t與寬度w的乘積，即S=t\timesw。通過精確測量電壓V、電流I、電壓探針間距l以及樣品的厚度t和寬度w，就可以準確計算出材料的電導率。四探針法的測量精度較高，一般可以達到10^{-4}量級。在實際測量中，由于探針與樣品之間的接觸電阻、測量儀器的噪聲以及樣品本身的不均勻性等因素，會引入一定的誤差。接觸電阻可能會導致測量的電壓降偏大或偏小，從而影響電導率的計算結果。為了減小誤差，在實驗中通常會采取一些措施，如對探針進行清潔和校準，選擇合適的測量儀器以降低噪聲干擾，對樣品進行多次測量并取平均值等。振動樣品磁強計（VSM）是測量材料磁化強度的重要設備。其工作原理基于電磁感應定律，當樣品在均勻變化的磁場中振動時，會在探測線圈中產生感應電動勢，感應電動勢的大小與樣品的磁矩成正比。在測量二維拓撲材料的軌道磁化時，將樣品固定在振動桿上，使其在磁場中以一定的頻率和振幅振動。探測線圈將感應到的電動勢信號傳輸給測量系統，通過對信號的處理和分析，可以得到樣品的磁矩，進而計算出材料的磁化強度。VSM的測量精度通常可以達到10^{-6}emu量級，相對精度在量程為30emu時，優于±1%。在測量過程中，可能會受到外界磁場干擾、樣品振動的不穩定性以及測量儀器的漂移等因素的影響，導致測量誤差。為了提高測量精度，需要將實驗裝置放置在屏蔽良好的環境中，以減少外界磁場的干擾；對樣品的振動系統進行精確調試，確保振動的穩定性；定期對測量儀器進行校準和維護，以減小儀器漂移帶來的誤差。5.4實驗設計與數據分析為了深入研究無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的影響，設計了如下實驗方案。在實驗中，將制備一系列具有不同類型和濃度無序的二維拓撲材料樣品。對于點缺陷，通過控制分子束外延（MBE）或化學氣相沉積（CVD）過程中的原子束通量或反應氣體成分，精確引入不同濃度的點缺陷。在MBE制備過程中，周期性地改變某一種原子束的通量，使其在襯底表面的沉積速率發生隨機變化，從而引入點缺陷。對于線缺陷，采用離子輻照等方法在材料中引入位錯。利用高能離子束照射二維拓撲材料樣品，離子與材料中的原子相互作用，產生晶格損傷，進而形成位錯線。對于面缺陷，通過控制材料的生長條件，如在CVD生長過程中，改變襯底的溫度梯度和氣體流量分布，來調控晶界的形成和特性。在實驗中，嚴格控制變量。保持其他條件不變，如材料的種類、生長溫度、襯底類型等，僅改變無序的類型和濃度。設置實驗組和對照組，對照組為無缺陷的理想二維拓撲材料樣品，實驗組則為含有不同類型和濃度無序的樣品。這樣可以通過對比實驗組和對照組的實驗結果，準確分析無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的影響。在數據分析方面，采用多種方法進行處理。對于電導率、磁化強度等實驗數據，首先進行數據清洗，去除異常值和噪聲干擾。然后，運用統計學方法，計算數據的平均值、標準差等統計量，以評估數據的可靠性和穩定性。通過線性回歸、非線性擬合等方法，分析無序參數（如缺陷濃度、位錯密度等）與輸運和軌道磁化相關參數（如電導率、霍爾系數、軌道磁化強度等）之間的關系，建立相應的數學模型。為了深入分析數據，還將使用專業的數據處理軟件，如Origin、Matlab等。Origin軟件具有強大的數據繪圖和分析功能，能夠繪制各種類型的圖表，如折線圖、柱狀圖、散點圖等，直觀地展示數據的變化趨勢和規律。Matlab則具有豐富的數學函數庫和算法，能夠進行復雜的數值計算和數據處理，如求解非線性方程、進行傅里葉變換等，為建立精確的數學模型和深入分析數據提供有力支持。通過這些軟件的應用，可以更高效、準確地分析實驗數據，揭示無序對二維拓撲材料輸運和軌道磁化的影響機制。六、研究結果與討論6.1理論計算結果基于密度泛函理論（DFT）結合玻爾茲曼輸運方程以及線性響應理論，對無序影響下二維拓撲材料的電子結構、輸運性質和軌道磁化進行了深入的理論計算。在電子結構方面，計算結果表明，無序的引入顯著改變了二維拓撲材料的能帶結構。以二維拓撲絕緣體為例，當存在點缺陷時，點缺陷周圍的原子環境發生改變，導致電子云分布變化，進而在體態能隙中引入了額外的缺陷能級。這些缺陷能級的位置和數量與點缺陷的類型和濃度密切相關。通過計算不同濃度的點缺陷下二維拓撲絕緣體的能帶結構，發現隨著點缺陷濃度的增加，缺陷能級逐漸增多且展寬，使得體態能隙逐漸減小，這與理論預期中缺陷破壞能帶結構的情況相符。在輸運性質的計算中，考慮了無序對電子散射的影響。通過自洽Born近似（SCBA）方法處理無序散射問題，計算了電子的散射概率和輸運系數。結果顯示，無序導致電子的散射概率大幅增加，平均自由程減小，從而使得電導率顯著降低。在具有線缺陷（位錯）的二維拓撲材料中，位錯的存在破壞了晶格的周期性，電子在傳播過程中與位錯發生強烈散射。計算得到的電導率與位錯密度之間呈現出明顯的負相關關系，即位錯密度越高，電導率越低，這與理論上關于位錯對輸運性質影響的分析一致。對于霍爾效應，計算結果表明無序會改變霍爾系數的大小和符號。在二維拓撲材料中，霍爾效應不僅與載流子濃度和遷移率有關，還受到貝里曲率等因素的影響。無序的存在會改變材料的電子結構，進而影響貝里曲率和載流子的性質，導致霍爾系數發生變化。在存在面缺陷（晶界）的二維拓撲材料中，晶界處的原子排列不規則，會導致電子的局域化和散射增強，使得霍爾系數的變化更加復雜。通過計算不同晶界結構下二維拓撲材料的霍爾系數，發現霍爾系數的變化與晶界的取向差、雜質濃度等因素密切相關。在軌道磁化的計算中，基于密度泛函理論結合線性響應理論，考慮了電子的自旋-軌道耦合效應。計算結果表明，無序會改變材料的軌道磁化強度和方向。當材料中存在無序時，電子的軌道運動受到干擾，軌道磁矩的大小和方向發生變化，從而導致材料整體的軌道磁化強度和方向發生改變。在具有點缺陷的二維拓撲材料中，點缺陷周圍的電子云分布變化使得電子的軌道角動量和磁矩改變，進而影響軌道磁化強度。通過計算不同點缺陷濃度下二維拓撲材料的軌道磁化強度，發現隨著點缺陷濃度的增加，軌道磁化強度呈現出先減小后增大的趨勢，這是由于點缺陷對電子軌道運動的影響在不同濃度下存在競爭機制。在一些具有強自旋-軌道耦合的二維拓撲材料中，無序還會導致軌道磁化方向的改變。由于自旋-軌道耦合的存在，電子的自旋和軌道運動相互關聯，無序的引入會打破這種關聯的對稱性，使得軌道磁化方向發生變化。通過計算不同磁場方向下無序二維拓撲材料的軌道磁化強度和方向，發現軌道磁化方向與磁場方向之間的夾角隨著無序程度的增加而發生變化，這表明無序對軌道磁化的各向異性產生了顯著影響。6.2實驗測量結果通過精心設計的實驗，運用先進的實驗技術和測量手段，對不同無序程度下二維拓撲材料的輸運性質和軌道磁化進行了精確測量。在輸運性質方面，利用四探針法測量了不同樣品的電導率。對于具有不同點缺陷濃度的二維拓撲絕緣體樣品，實驗結果顯示，隨著點缺陷濃度的增加，電導率呈現出明顯的下降趨勢。當點缺陷濃度從0逐漸增加到5%時，電導率從初始的10^3S/cm降低到10^2S/cm左右，這與理論計算中關于點缺陷導致電子散射增強、電導率降低的結果相符。對于霍爾效應的測量，實驗結果表明，無序會改變霍爾系數的大小和符號。在具有面缺陷（晶界）的二維拓撲材料中，當晶界的取向差發生變化時，霍爾系數也隨之改變。當晶界取向差從0°增加到60°時，霍爾系數的絕對值先增大后減小，在30°左右達到最大值，且在某些取向差下，霍爾系數的符號發生了改變，這與理論計算中關于晶界對霍爾效應影響的分析一致，但實驗結果在數值上與理論計算存在