1、帶電粒子活化分析 第1頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三何謂帶電粒子活化分析 具有一定能量的帶電粒子與物質中的原子核發生核反應時，如果反應的剩余核是放射性核素，則測量這放射性核素的半衰期和活度，就可以確定樣品中被分析元素的種類和含量。這種元素分析方法稱為帶電粒子活化分析（記為CPAA）。 CPAA起始于上世紀五十年代后期，目前已發展成為一種較為成熟的材料分析手段。第2頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三基本原理-入射粒子和靶發生核反應的條件 入射粒子和靶和發生核反應的條件是兩者的相對動能必須滿足：第3頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星

2、期三 帶電粒子引起的核反應的反應式可寫為： 反應前后總電荷值和能量守恒，反應規律遵從微觀量子力學的運動規律，一般情況下發射粒子為光子、中子、質子和粒子。基本原理-帶電粒子引起的核反應表達式第4頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三 Q方程 閾能該方程可由能量守恒和動量守恒得出，詳細推導請參見原子核物理。基本原理-核反應中的能量關系第5頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三 定義： 單位時間入射粒子在靶中引起的核反應數，用P(t)表示。 產生率的一般表達式：基本原理核反應的產生率a) 加速器束流的品質有一定的能量分布g(E0, Ei)，代表具有能量在Ei到Ei

3、+dEi之間的粒子數占總數的份額，也就是粒子具有能量為Ei的幾率。b) 粒子穿透一定的深度后會產生一定的能量歧離f(Ei, E, x)，表示能量為Ei的粒子在進入深度為x處時，由于能損，使其能量變為E到E+dE之間的幾率。所以，深度x處，待測元素含量為C(x)的反應產生率為：第6頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三D cmA cm2C atoms/cm3I s-1束流強度 S-1單位體積內的原子數 cm-3截面 cm-2樣品厚度 cm第7頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三D*E0EthE=0R(Eth)R(E0) D* : 活化有效路徑 D* = R(

4、E0)-R(Eth)Eth : 帶電粒子核反應閾能R(Eth), R(E0) : 能量分別為Eth 和 E0時的射程 2）厚樣品1）薄樣品 可視為常數，則反應產生率為：第8頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三 入射粒子能量單一，待測元素均勻分布即C(x)為常數，能量歧離現象忽略，則反應產生率為： 理論計算與實驗結果表明，對不同的靶材料Z2=457, 平均截面變化僅為3%，可認為與靶材料性質無關。第9頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三 束流強度恒定，即放射性核的產生率不變，則與中子活化分析原理類似有：基本原理公式第10頁，共20頁，2022年，5月20日

5、，5點14分，星期三輻照ti時刻，樣品中的放射性核數目帶電粒子活化分析原理-輻照樣品的放射性核數目輻照結束時 t0時刻樣品中的放射性活度：冷卻到t1時刻的活度探測器測量到的總計數：第11頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三帶電粒子活化分析的測量方法 含量測定方法可分為絕對測定和相對測定兩種：絕對測量： 利用上述公式，并求出或測量出入射粒子的總數（即束流強度）、探測器的立體角、反應截面和探測效率等量。因此，絕對測量結果精度不高，而且計算繁瑣。第12頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三相對測量： 已知元素含量的標準樣品與待測樣品在相同的粒子能量下輻照，相同的

6、測量條件下測量積分截面簡化為活化有效路徑之比。第13頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三 N : 單位體積內的靶原子數 ； I0 : 平均電離能；Z1,Z2 : 入射粒子和靶核電離能； m0 : 電子質量； ：相對論修正項；活化有效路徑的計算：殼修正：C/Z2 第14頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三常用的帶電粒子 proton, deuteron, tritium, 3He, 4He常用的帶電粒子活化核反應 (d,n) AX(n,gamma)A+1X X(d,p)A+1 X 放射性核素多為beta+ 衰變。 設備 加速器：靜電，串列，回旋 冷卻系統

7、樣品制備與表面腐蝕處理， 固樣，直徑約15mm, 厚度約 5mm 帶電粒子活化分析技術第15頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三放射性測量系統 NaI（Tl）探測器； 定量：峰面積； 定性鑒別元素：半衰期，CLSQ軟件氮氣靶室液氮第16頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三帶電粒子活化分析技術中的干擾問題不同元素經照射后生成相同放射性核素的干擾 例： 11B(p,n)11C 分析 B 閾能：2.8MeV 14N(p,)11C 閾能：4.0MeV根據閾能，改變入射粒子能量入射粒子(p)的能量(E0)小于4.0MeV即可第17頁，共20頁，2022年，5月20

8、日，5點14分，星期三50100150103104105計數率 min-1t min18FHybrid（混合物）13N不同元素經照射后生成相同放射性核素,但發射的射線能量相同( +衰變核素)的干擾 例: 18O(p,n)18F 分析濃縮 18O 16O(p, )13N 和 13C(p,n)13N 18F 和13N都是+衰變核素,對 0.511 Mev 峰都有貢獻,但是T1/2(18F)=110min T1/2(13N)=10min根據半衰期，增加輻照后的冷照時間 t第18頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三帶電粒子活化分析技術的應用 帶電粒子活化分析技術主要應用于樣品表面層的痕量輕元素分析以及某些重元素分析。 入射帶電粒子與輕元素之間的庫倫勢壘低； 入射帶電粒子與重元素之間的庫倫勢壘雖然較高，但對有些重元素 （如Pb Nb），其它分析方法靈敏度低。 雖然帶電粒子活化做常規分析不是十分方便，但可用來標定其它分析方法的測量結果。第19頁，共20頁，2022年，5月20日，5點14分，星期三分析的主要基體材料 Si, Ge, GaAs分析的主要元素： - Boron; Zr合金中要求極低的硼含量 11B(p,n)11C或 10B(d,n)11C回旋；6.7 MeV; 52Cr(p,n)52mMn flux monitor; 塑料閃爍體探測 11C 的0.96 Me